摘要:北京师范大学那娜教授带领研究团队采用“级联电喷雾 (ESI)-退火”制备方法,简单构建了原子级厚度的 VO–I–BiOCl/BiOI 异质结纳米片,实现了氧-碘双空位与界面电场的协同作用增强光催化 CO₂ 还原

太阳能驱动的 CO₂ 在水中光还原为碳中和燃料,在能源再生、能源储存和缓解日益增长的 CO₂ 排放方面具有很好的发展前景。然而,由于缺乏活性位点和 CO₂ 动力学缓慢(C=O 解离能极高,约为 750 kJ mol⁻¹),导致 CO₂ 光催化转化效率低。
此外,在 CO₂ 光还原过程中,光生电子和空穴容易重新复合,电荷分离效率低,限制了 CO₂ 光还原的应用。双空位与界面电场的协同作用可以有效地提高 CO₂ 光还原效率,但受到热力学制备、晶格失配和组分选择等严格限制。这也给高性能光催化材料的设计合成增加了更多挑战,对合成方法要求也越来越高。继而,在保证高性能光催化效率的同时,人们也逐渐在寻求简单高效的合成技术。
近日,北京师范大学那娜教授带领研究团队采用“级联电喷雾 (ESI)-退火”制备方法,简单构建了原子级厚度的 VO–I–BiOCl/BiOI 异质结纳米片,实现了氧-碘双空位与界面电场的协同作用增强光催化 CO₂ 还原。
▲ | Scheme 1. Illustration of the synthesis of atomic-thin 2D heterojunction of VO–I |
工作通过实验和理论计算,证明界面电场的成功构建,加速了光生电子和空穴的有效分离和转移。此外,氧-碘双空位调节了表面电子结构,降低了活化能势垒,形成了稳定的速控步 *COOH 中间体。在双空位与界面电场的协同作用下,该超薄纳米片能显著增强 CO₂ 对 CO 的选择性还原,且提升的催化性能分别是 BiOCl、BiOI 和单空位 VO-BiOCl/BiOI 和 VI-BiOCl/BiOI 的 31.9 倍、24.5 倍、2.59 倍和 1.25 倍。这些结果为氧-碘双空位与界面电场的协同作用提高太阳能驱动的光转换提供了启示和理论指导。▲ | Scheme 2. Reaction mechanism of synergism of oxygen–iodine binary vacancies with the interfacial electric field |
该成果以 “Synergism of oxygen–iodine binary vacancies with the interfacial electric field: enhancing CO₂ photoreduction over VO–I-BiOCl/BiOI atomic-thin nanosheets”(《一种双空位协同内建电场的原子级厚度纳米片用于增强光催化 CO₂ 还原》)为题,发表在英国皇家化学会出版的材料化学权威期刊 J. Mater. Chem. A 上,并入选为期刊热点文章。论文信息
Synergism of oxygen–iodine binary vacancies with the interfacial electric field: enhancing CO₂ photoreduction over VO–I-BiOCl/BiOI atomic-thin nanosheetsJuanjuan Wei, Hongliang Dong, Yixuan Gao, Xiao Su, Hongwei Tan, Jingjing Li, Qi Zhao, Xiaowen Guan, Zhonglin Lu, Jin Ouyang and Na Na*(那娜,北京师范大学)J. Mater. Chem. A., 2023, 11, 4057-4066
https://doi.org/10.1039/D2TA08812F
本文第一作者,北京师范大学博士生,宁夏师范学院教师,长期从事新型环境功能材料的开发及催化应用研究,尤其致力于光/电催化二氧化碳还原、氮还原、析氢析氧等方面的研究工作。发表 SCI 收录刊物论文 10 余篇,撰写教材 1 部,公开和授权专利 3 项。主持宁夏重点研发项目和宁夏自然科学基金多项,2020 年入选“宁夏青年科技托举人才”工程。本文通讯作者,北京师范大学教授,博士生导师,国家自然科学基金优秀青年基金获得者,研究兴趣点为光谱、质谱技术研究分析检测新方法,发表 SCI 论文 129 篇,以第一作者或通讯作者在 J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Fun. Mater.、Chem. Sci.、Small、Anal. Chem. 等期刊上发表论文 71 篇,授权发明专利 9 项。现任中国化学会青年委员会委员、中国分析测试协会青年委员,International Journal of Mass Spectrometry 编委,Chinese Chemical Letters、《分析测试学报》、《高等学校化学学报》、《分析实验室》青年编委。曾获“全国百篇优秀博士学位论文”、“中国化学会青年化学奖”、“教育部自然科学一等奖”、“中国分析测试协会 CAIA 一等奖(一完成人)”等奖项。