中山大学黄海保教授团队ACS Catal.封面:富电子羟基促进光催化深度氧化芳香有机物

摘要:本论文中,我们精确调控催化剂的羟基电子结构,用于各种芳香有机物的深度光催化氧化。ZnSn LDH中的富电子羟基大大增强了污染物的吸附和活化,促进了活性氧的产生,从而显著促进芳香有机物的消除

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第一作者:刘璧源

通讯作者:黄海保

通讯单位:中山大学环境科学与工程学院

论文DOI:10.1021/acscatal.3c01045


在本论文中,我们通过在ZnSn LDH上调节Sn原子向表面羟基提供电子,有效提高羟基的电子密度。富电子的羟基极大地增强芳香有机物与光催化剂之间的相互作用,同时促进了活性氧物种(•OH和•O2−)形成,从而使芳环快速打开并深度氧化成CO2和H2O。研究为精准调控羟基的电子密度提供一种简单有效策略,并为高效净化难降解污染物提供新方法


芳香有机物是最常见的室内空气污染物之一,严重危害人体健康。考虑到室内人居环境的特殊性,光催化氧化室内VOCs是一项极具前景的技术,但存在严重的电子-空穴复合和低量子效率等问题。通过增强局部空间电场来调节表面羟基是解决这些问题的有效方法。然而,报道的羟基调节方法通常需要复杂的处理或严格的合成。此外,目前的研究主要集中在OH的宏观调控(羟基的数量和类型)。到目前为止,还没有对羟基的电子结构进行原子水平的研究。另一方面,在光催化剂中构建富电子结构可以极大地改善电荷分离和光催化性能,成为近期的研究热点。然而,目前通过异质掺杂调节电子结构可能会产生不利影响,例如表面晶格腐蚀、部分孔隙堵塞和粒子生长,这可能会抵消电子富集的积极影响。考虑到催化剂表面普遍存在羟基,我们设想调控羟基的电子结构以提高光催化性能


实现了羟基电子结构的精确调控,用以促进各种芳香有机物的深度光催化氧化。优化的ZnSn-2催化剂在60,000 mL gcat-1 h-1高空速下100%去除和矿化甲苯,并且对苯乙烯和氯苯也展现出增强的光催化性能。此外,催化活性在不同环境湿度下保持长期稳定


图文



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图 1. ZnSn LDH表面羟基调控方法及相应催化剂的形貌和结构表征图

通过简单共沉淀法制备ZnSn LDH纳米片,并调控其表面羟基的电子结构,从图1可以观察到ZnSn LDH成功制备。
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图 2. 核磁共振、红外、拉曼和XPS光谱图,DFT计算

通过XPS等表征证明随着Sn原子数量增加,表面羟基电子云密度逐渐提高,其中ZnSn-2催化剂的表面羟基电子云密度最高。利用DFT计算进一步证明电子从Sn原子向表面羟基偏移,成功构建富电子羟基。

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图3. 催化剂能带结构和光电特性

图3结果表明,富电子羟基能有效将价带转移到较低的能量,缩窄带隙,从而增强光吸收和利用。同时富电子羟基可以更有效捕获光生空穴,促进光生电荷分离运输。
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图4 各种芳香有机物光催化降解性能。

性能测试表明富电子羟基能有效提高光催化氧化性能。拥有最强富电子羟基的ZnSn-2催化剂对甲苯、苯乙烯、氯苯等典型芳香有机物都展现出优异光催化活性,性能远远优于商业TiO2-P25。并且催化活性在不同环境湿度下保持长期稳定,具有很好环境适应性。

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图5. 机理探究

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图6. 降解机理图

通过甲苯-TPD、自由基捕获实验和in situ DRIFTS等对甲苯降解机理进行研究,结果表明,富电子羟基能有效增强反应物和催化剂之间的OH···π相互作用,从而有效捕获和活化甲苯。同时羟基的高电子密度增强了表面极化,产生强大的驱动力显著增强电荷分离和活性氧物种(•OH和•O2−)生成。两者协同作用下实现芳香环的快速开环并深度氧化为CO2


总结


在本工作中,我们精确调控催化剂的羟基电子结构,用于各种芳香有机物的深度光催化氧化。ZnSn LDH中的富电子羟基大大增强了污染物的吸附和活化,促进了活性氧的产生,从而显著促进芳香有机物的消除。•OH和•O2−协同作用大大加速芳香有机物的开环和深度氧化,抑制了二次污染和催化失活。优化的ZnSn-2在60,000mL gcat-1 h-1的质量空速下实现了甲苯100%去除和矿化,并且表现出对苯乙烯和氯苯的普遍改进。此外,催化活性在不同环境湿度下保持长时间稳定。这项工作展示一种调节OH电子结构的简便策略,加深对VOCs深度氧化机理的理解,并为光催化在空气净化中的应用铺平道路


课题组介绍


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黄海保(通讯作者)
中山大学教授、博士生导师,大气环境与污染控制学科带头人,粤港空气污染控制研究中心主任、广东省室内空气污染控制工程技术研究中心主任。任国家空气净化产品质量监督检验中心专家委员会委员、中国环境科学学会VOCs污染防治专业委员会常委。主要研究方向包括VOCs污染控制、室内空气净化和环境催化等。在JACS Au、ES&T、Appl. Catal. B: Environ. 和ACS Catal. 等期刊发表第一/通讯作者SCI论文100余篇,ESI高被引论文8篇、热点论文1篇,总被引用6000余次,H因子45;授权国家发明专利10余项。主持国家重点研发计划、国家自然科学基金等20余项。作为第一完成人获得广东省科学技术发明二等奖和广东省环境技术进步奖一等奖。
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刘璧源(第一作者)
中山大学博士后,主要研究方向为VOCs污染控制、室内空气净化和环境催化材料等。在ACS Catal.、Appl. Catal. B: Environ.和J. Hazard. Mater.等期刊发表第一作者论文,ESI高被引论文1篇、热点论文1篇、封面论文1篇。主持中央高校基本科研项目



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