过渡态金属单原子锚定MoS2增强g-C3N4的光催化制氢性能

摘要:华东理工大学化工学院刘纪昌教授团队系统地探究了不同过渡态金属(Ru、Co和Ni)单原子负载MoS2对其助催化提升g-C3N4光催化产氢性能的影响,为开发更多高效稳定的单原子基光催剂奠定基础

人类所需能量的绝大部分都直接或间接地来自太阳,将资源丰富的太阳能转化为可再生的清洁能源氢能(H2)是解决目前人类面临的能源危机和环境问题最有潜力的方法之一。光催化分解水产氢技术为此想法的实现提供了可能。然而,目前常见的半导体光催化剂对太阳光的利于效率均不高,这主要是由于其自身光生电子与空穴易复合导致的。因此,如何提升光催化剂光生载流子的分离效率是研究热点之一。负载析氢助催化剂是较为有效的方法,其不仅可以促进光生电子的转移,还可为光催化分解水产氢反应提供活性位点。但是目前效果较好的析氢助催化剂多为Pt等贵金属,这严重限制了其广泛的应用。

单原子催化剂由于其高效的原子利用效率和均一的活性位点已经被广泛应用于各类催化反应中,这也为开发高分散性、低成本的金属助催化剂来解决上述问题提供了路径。


成果


近日,华东理工大学化工学院刘纪昌教授团队系统地探究了不同过渡态金属(Ru、Co和Ni)单原子负载MoS2对其助催化提升g-C3N4光催化产氢性能的影响,为开发更多高效稳定的单原子基光催剂奠定基础。结构表明,不同Ru、Co或Ni单原子金属负载的SA-MoS2/g-C3N4光催化剂均具有明显增强的光催化产氢活性,优化的Ru1-MoS2/g-C3N4光催化剂具有高达11,115 μmol/h/g的产氢性能,相比不负载单原子金属的MoS2/g-C3N4光催化剂提升了5倍。实验和理论计算分析表明,其光催化性能的提高可归因于具有明确配位单原子配位结构和丰富产氢活性位点的SA-MoS2与g-C3N4纳米片之间的协同效应,有利于光生电荷的快速传输与分离以及产氢半反应的进行。相关成果以“Transition-Metal Single Atom Anchored on MoS2 for Enhancing Photocatalytic Hydrogen Production of g-C3N4 Photocatalysts”为题发表在在国际权威期刊ACS Appl. Mater. Interfaces。

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结合单原子技术,将过渡态金属原子锚定到MoS2表面,使其具有单原子配位结构并暴露更多的析氢活性位点,可以显著的改善其助催化析氢性能。该方法具有一定的普适性,为2D助催化剂的改性提供了新的方法。


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图1  具有单原子结构的SA-MoS2/g-C3N4光催化剂的合成过程示意图

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图2  SA-MoS2的球差电镜和同步辐射表征

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图3  SA-MoS2/g-C3N4光催化剂的XRD和TEM表征

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图4 模拟太阳光下光催化剂的光催化产氢性能

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图5 理论计算分析结果。

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图6 SA-MoS2/g-C3N4催化剂的光催化产氢机理示意图。

具有不同过渡态金属(Ru、Co和Ni)单原子负载的SA-MoS2/g-C3N4催化剂表现出相似的光催化产氢性能,表明以单原子形式负载到MoS2中的不同金属由于单原子明确的配位结构会呈现出了相似的性质。这项工作为通过单原子策略提高二维助催化剂材料的助催化产氢性能提供了新的见解。

原文详情:

Transition-Metal Single Atom Anchored on MoS2 for Enhancing Photocatalytic Hydrogen Production of g-C3N4 Photocatalysts, ACS Appl. Mater. Interfaces 2023, DOI: https://doi.org/10.1021/acsami.3c02895

原文连接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.3c02895


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