张铁锐/施润Angew:Metal/ZnO选择性光催化甲烷氧化偶联

摘要:中科院理化技术研究所张铁锐、施润等报道系统研究过渡金属担载于ZnO光催化剂的甲烷氧化偶联,能够稳定的进行2天光催化
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甲烷转化为高级碳氢化合物通常需要严苛反应条件,因为切断甲烷C-H化学键需要克服高能垒。
有鉴于此,中科院理化技术研究所张铁锐、施润等报道系统研究过渡金属担载于ZnO光催化剂的甲烷氧化偶联,发现1 wt % Au/ZnO实现了683 μmol g-1 h-1C2-C4烃类产率,C2-C4选择性达到83 %,能够稳定的进行2天光催化。
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发现金属的种类、金属于ZnO的强相互作用影响C-C偶联反应产物的选择性,光照射生成Zn+-O-位点能够活化CH4生成甲基中间体(*CH3),并且*CH3中间体转移到相邻金属纳米粒子上,*CH3-金属之间的相互作用在氧化偶联反应产物的种类。

Au/ZnO催化剂中,强d-σ轨道杂化降低金属-C-H化学键角度和立体位阻,因此改善*CH3的偶联反应,研究结果说明d-σ中心能够作为描述M/ZnO光催化氧化偶联反应产物选择性的描述符。
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参考文献:

Pu Wang, Run Shi, Yunxuan Zhao, Zhenhua Li, Jiaqing Zhao, Jiaqi Zhao, Geoffrey I. N. Waterhouse, Li-Zhu Wu, Tierui Zhang, Selective Photocatalytic Oxidative Coupling of Methane via Regulating Methyl Intermediates over Metal/ZnO Nanoparticles, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202304301


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