研究背景

环境污染和能源危机是我们面临的重要问题。有机污染物的存在对环境和人类健康造成了严重威胁，而二氧化碳（CO₂）的排放也加剧了全球变暖问题。因此，如何有效地处理有机污染物并减少 CO₂ 排放成为了一个迫切需要解决的问题。

光催化技术被认为是解决能源和环境问题最有前景的解决方案之一。光催化技术在有机废水处理过程中，CO₂ 通常是目标矿化产物之一，并最终排放至大气环境中。然而，CO₂的随意排放不仅造成了碳资源的浪费，也不利于改善日益严重的“温室效应”。

因此，在连续的氧化还原过程中将有机污染物高效矿化为 CO₂，并同时将 CO₂高选择性转化为燃料将具有重要的应用前景。在该体系中，有机污染物降解的同时可作为空穴牺牲剂，有助于光生载流子的分离；此外，CO₂还原过程中可以充分利用大量的光生电子，从而获得可观的光催化性能。

基于此，江苏大学霍鹏伟教授团队联合九州大学朱陈开发了一种简单的碳自循环二合一光催化体系用于有机污染物矿化并同时将矿化产物 CO₂转化为 CO (四环素→CO₂→CO)，该体系将为解决环境和能源危机提供创新性方案。

江苏大学霍鹏伟团队: 简单光催化体系实现有机污染物→CO₂→CO 利用

霍等人利用金属铈（Ce）掺杂策略，通过简单的水热法制备了含有丰富硫空位的硫化镉（Ce-doped CdS，CnCS）光催化剂。研究表明，CdS 中掺杂的 Ce³⁺/Ce⁴⁺ 位点促进了电荷的分离和转移，周围增强的电荷密度提高了 CO₂还原活性；丰富的硫空位有助于加速水分子的分解并降低中间产物转化能垒。值得注意的是，二合一系统中，最优样品（C₄CS）的光还原活性比纯 CdS 增加了 5 倍。最优样品的 CO 产率是单一 CO₂ 还原系统的 11.2 倍。该工作利用二合一碳自循环体系高效矿化有机污染物并选择性制备 CO 燃料，为有机污染物高效矿化和 CO₂还原研究提供了一定的参考。

相关成果以“Boosting mineralized organic pollutants by using a sulfur-vacancy CdS photocatalyst”(《硫空位 CdS 光催化剂用于促进有机污染物的矿化》)为题发表在英国皇家化学会期刊 Chemical Communications 上。

浙工大林丽利/浙大姚思宇ACS Catalysis：结构敏感!光催化丙酮脱氢C-C偶联制2,5-己二酮中的尺寸效应

研究亮点

碳自循环二合一光催化体系-同时矿化有机污染物及还原 CO₂ 制备燃料。

浙工大林丽利/浙大姚思宇ACS Catalysis：结构敏感!光催化丙酮脱氢C-C偶联制2,5-己二酮中的尺寸效应

Fig. 1 (a) CO production rates of pristine CdS and C_nCS. (b) The comparison of the CO yield using the pristine CdS and C_nCS with different S-vacancy concentrations. (c) Photocatalytic degradation rates of TC solution over blank, pristine CdS and CnCS over 6 h (C₄CS* stands for the reaction time being 12 h). (d) Mass spectra of the TC solution system and TC solution-13CO₂ system over C₄CS after 2 h photocatalytic reaction under the Ar atmosphere.

亮点2

通过 Ce 掺杂策略，在硫化镉中锚定了大量的 Ce³⁺/Ce⁴⁺ 位点-促进载流子分离。

浙工大林丽利/浙大姚思宇ACS Catalysis：结构敏感!光催化丙酮脱氢C-C偶联制2,5-己二酮中的尺寸效应

Fig. 2 TEM images of (a) pristine CdS and (c) C₄CS. HRTEM images of (b) pristine CdS and (d) C₄CS (inset figures are the intensity profile of the selected region). (e) XRD spectra and (f) EPR spectra of pristine CdS and C_nCS.

亮点3

掺杂策略造成硫化镉中存在大量的硫空位-降低反应活化能，增强 CO₂ 还原活性。

浙工大林丽利/浙大姚思宇ACS Catalysis：结构敏感!光催化丙酮脱氢C-C偶联制2,5-己二酮中的尺寸效应

Fig. 3 (a) The DOS of pristine CdS and Ce-doped CdS (the dashed line represents the Fermi level). (b) The charge density difference of Ce-doped CdS (red electron cloud represents the accumulation of electrons; green electron cloud represents electron consumption). (c) Gibbs free energy diagrams of the photocatalytic CO₂ reduction process for pristine CdS and Ce-doped CdS.

论文信息

Boosting mineralized organic pollutants by using a sulfur-vacancy CdS photocatalyst
Huijie Wang, Yang Wan, Shikang Yin, Mengyang Xu, Xiaoxue Zhao, Xin Liu, Xianghai Song, Huiqin Wang, Chen Zhu*, Pengwei Huo*（霍鹏伟，江苏大学；朱陈，九州大学）
Chem. Commun., 2023, 59, 9356-9359
https://doi.org/10.1039/D3CC02563B

声明：本文仅用于学术文章转载分享，不做盈利使用，如有侵权，请及时联系小编删除。

江苏大学霍鹏伟团队: 简单光催化体系实现有机污染物→CO₂→CO 利用

光催化氧化还原

光催化有机污染物降解

光催化有机污染物矿化

光催化矿化产物 CO2 转化为 CO

通过 Ce 掺杂策略，在硫化镉中锚定了大量的 Ce³⁺/Ce⁴⁺ 位点-促进载流子分离。

掺杂策略造成硫化镉中存在大量的硫空位-降低反应活化能，增强 CO₂ 还原活性。

上海善施科技有限公司

江苏大学霍鹏伟团队: 简单光催化体系实现有机污染物→CO₂→CO 利用

光催化氧化还原

光催化有机污染物降解

光催化有机污染物矿化

光催化矿化产物 CO2 转化为 CO

通过 Ce 掺杂策略，在硫化镉中锚定了大量的 Ce3+/Ce4+ 位点-促进载流子分离。

掺杂策略造成硫化镉中存在大量的硫空位-降低反应活化能，增强 CO2 还原活性。

通过 Ce 掺杂策略，在硫化镉中锚定了大量的 Ce³⁺/Ce⁴⁺ 位点-促进载流子分离。

掺杂策略造成硫化镉中存在大量的硫空位-降低反应活化能，增强 CO₂ 还原活性。