光催化可持续高效转化甲烷卤化成果刊登

摘要:研究展示了一种可持续高效的光催化甲烷卤化反应方法,利用碱金属卤化物作为易得且无腐蚀性的卤化剂,在铜掺杂二氧化钛上进行甲基卤化物的合成

可燃冰是一种潜在的储备能源,其中甲烷占据了很大比例。然而,当前的可燃冰开采存在甲烷气体的储存和运输难题,限制了其有效利用。因此,在海上条件下寻找一种将甲烷转化为液态产品的新技术至关重要。同时,甲基卤化物作为多功能的平台分子,在生产增值化学品和燃料前体方面具有重要意义。然而,实现甲基卤化物的绿色经济合成仍然具有挑战性。

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近期,由中国科技大学的熊玉杰教授和龙然教授领导的团队在nature communications期刊上发表了题为“Sustainable methane utilization technology via photocatalytic halogenation with alkali halides”的研究成果


概览


研究展示了一种可持续高效的光催化甲烷卤化反应方法,利用碱金属卤化物作为易得且无腐蚀性的卤化剂,在铜掺杂二氧化钛上进行甲基卤化物的合成。该方法可以以每平方米每小时0.61毫摩尔的速率合成氯甲烷或每平方米每小时1.08毫摩尔的速率合成溴甲烷,并且稳定性为28小时,进一步证明可转化为甲醇和制药中间体。此外,我们证明这种反应也可以仅利用海水和甲烷作为资源进行,显示了其作为海上甲烷开发的高实用性通用技术。这项工作为从各种资源可持续利用甲烷并实现特定应用开辟了一条途径


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研究采用掺铜多孔TiO2光催化剂(Cu-TiO2)在适度的条件下(即室温和常压)驱动甲烷卤化反应。研究小组以光催化甲烷氯化作为概念验证的例子,以氯化钠作为卤素试剂,在光照条件下实现了0.61 mmol h-1 m-2的甲基氯产率和83.7%的选择性。原位光谱表征和理论模拟表明,甲烷分子可以首先在光催化剂表面解离为甲基中间体。

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此外,环境压力下的X射线光电子能谱(AP-XPS)证明,来自碱金属卤化物的卤素离子(在本例中为氯离子)可以被光生空穴从光催化剂氧化和活化形成活性氯化物种。因此,产生的活性氯化物种可以与甲基中间体反应生成甲基氯化物。这种方法实现了直接利用海水和甲烷原料生产甲基氯化物,极大地扩展了其实际应用,如海上甲烷开发。此外,研究构建了反应系统,通过甲基卤化中介途径生产甲醇和制药中间体(如甲基邻甲酸酯和1-甲基吲哚)。

综上所述,该工作提供了一种在温和条件下使用绿色廉价的碱金属卤化物作为卤素源进行选择性甲烷卤化的方法,对可持续甲基卤化物生产,有着重要的影响。

参考文献

Ma, J., et al. (2023). Sustainable methane utilization technology via photocatalytic halogenation with alkali halides. Nature Communications. doi.org/10.1038/s41467-023-36977-0.

Source: https://en.ustc.edu.cn/



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