加州大学河滨分校刘晋勇副教授团队Nature Water:氯代多氟烷基物质的光化学降解途径和几乎完全脱氟
摘要:作者通过对不同种类的氯代多氟烷基化合物(ω-ClPFCAs、F-53B和CTFEOAs)的光化学降解的研究,阐明了一种全新的反应机制。作者发现,主要的脱氯途径不是氢化,而是磺化、羟基化和二聚反应
第一作者:高锦玉
通讯作者:刘晋勇
通讯单位:加州大学河滨分校
论文DOI:10.1038/s44221-023-00046-z
摘要
氯代多氟烷基化合物(Clx-PFAS)是世界范围内新兴的一类污染物。在这项研究中,展示了不同结构Clx-PFAS的近乎完全脱氟及其反应机理。作者在使用紫外/亚硫酸盐降解不同种类的Clx-PFAS时,发现最初与水合电子(eaq-)的反应会断裂C-Cl键,由此产生的氟碳自由基(·CF2-和-·CF-)生成C-H或C-SO3-,或形成二聚体。更重要的是,作者还发现了一种新的反应途径,利用HO·自由基断裂-·CF-中的C-F键同时生成-COO-,这一途径是快速深度脱氟的关键。
图文
图3.CTFEOAs的转化产物和反应途径
结论
在这项研究中,作者通过对不同种类的氯代多氟烷基化合物(ω-ClPFCAs、F-53B和CTFEOAs)的光化学降解的研究,阐明了一种全新的反应机制。作者发现,主要的脱氯途径不是氢化,而是磺化、羟基化和二聚反应。其中,二聚体TPs是无法实现完全脱氟的主要因素。而羟基化TPs可以自发生成羧基化TPs,这一过程是快速深度脱氟的关键。
文章信息:
Gao J, Liu Z, Chen Z, et al. Photochemical degradation pathways and near-complete defluorination of chlorinated polyfluoroalkyl substances[J]. Nature Water, 2023: 1-10.
文献源地址:
https://www.nature.com/articles/s44221-023-00046-z
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