原子应变金属中心,实现高效选择性光氧化苯甲醇

摘要:清华大学李亚栋、张亮和北京理工大学陈文星等采用水热法在原子尺度上以小畴应变将微量钠离子插入V2O5晶格间隙中(原子应变Na+−V2O5),以提高其光催化活性和稳定性
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钒氧化物(VOx)由于V的多重氧化态而具有可调的表面电子结构,它可以作为具有适当能带结构和O2活化性能的高效光催化剂。然而,VOx具有活性低和稳定性差的缺点,通过应变工程调整V位点电子结构是一种提高VOx光催化性能的有效策略。
纳米材料的应变工程主要是通过产生界面失配或变形来实现的,插入碱金属离子能够在原子水平上调整应变效应。通过插入这些客体离子,VOx的电荷和自旋密度可以重新分布,从而调节活性位点含氧中间体的吸附能。
近日,清华大学李亚栋张亮北京理工大学陈文星等采用水热法在原子尺度上以小畴应变将微量钠离子插入V2O5晶格间隙中(原子应变Na+−V2O5),以提高其光催化活性和稳定性。
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实验结果表明,所制备的Na+−V2O5光催化剂表现出高产率和选择性的光催化氧化苯甲醇制备苯甲醛性能,其在420 nm光照下4小时,苯甲醛的产率和选择性最高都为99%。
机理探究实验结果表明,Na+−V2O5可以更有效地激活O2分子转化为超氧自由基,这对于苯甲醇的光催化氧化比其他自由基更重要;表面应变位点促进了O2的活化,进而实现了有效的光催化氧化过程。
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实验结果和理论计算表明,Na+−V2O5中的V−O键长度(1.871±0.143 Å)比V2O5中的V−O键(1.853±0.143 Å)长0.97%,证实了Na+诱导了键畸变。此外,相比于V2O5,O2可以强烈地与Na+−V2O5表面(−1.045 eV)结合,并桥接两个表面V原子;在吸附过程中,大量电荷(0.69 e)从Na+−V2O5表面转移到O2分子上,O2分子表面亲和性的改善可促进后续的光催化过程,并显著提高其光催化性能。同时,Na+的插入向表面V位点提供了电荷,从而降低了表面V原子的氧化状态。
更重要的是,Na+−V2O5(0.71)中的反键合态和键合态都相对于原始V2O5(约0.00)下移,导致更多键合态低于费米能级,因此产生更强的V−O2相互作用。该项工作揭示了通过钠插入原子应变工程来改善VOx光催化性能的机制,也为合理设计选择性光氧化反应的应变型催化剂提供了新的策略。
Atomically Strained Metal Sites for Highly Efficient and Selective Photooxidation. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00256


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