硫砜基共价有机框架调控一步2e−光催化氧还原高效产H2O2

摘要:广东工业大学生态环境与资源学院韩彬副教授课题组,通过分子构筑策略设计合成了硫砜基团修饰的COFs光催化剂(FS-COFs),实现了直接一步2e− ORR高效光合成H2O2
太阳能驱动的光催化两电子氧还原(2e ORR)为过氧化氢(H2O2)的原位绿色合成提供了一种极具前景的策略。传统的连续两步单电子ORR过程涉及中间产物O2•−,严重制约整体2e ORR产H2O2的活性和选择性。O2•−中间体容易受到天然水体中共存离子(如Cl)和溶解性有机质(DOMs)等水基质的影响,从而降低催化剂在实际水体环境中原位生成H2O2的效率,尤其体现在流域污染原位修复等方面。此外,O2•−中间体的氧化性对光催化剂(尤其是非金属催化剂)的结构稳定性具有一定影响。而直接一步2e ORR途径不产生O2•−,比经典的连续两步单电子ORR途径在热力学上更有利。因此,实现直接一步2e ORR对于高效、高选择性的原位生成H2O2具有重要意义。然而,由于缺乏系统对照,直接一步2e ORR过程的机理研究往往被简单归因于强的O2吸附能力,导致潜在调控一步2e ORR途径的机制尚不明确,从而使大多数催化剂的活性仍然较低。


鉴于当前研究现状和所面临的问题,近日,广东工业大学生态环境与资源学院韩彬副教授课题组利用共价有机框架材料(COFs)优异的可见光吸收性能、利于O2富集的多孔构架和清晰可调的结构单元,通过分子构筑策略设计合成了硫砜基团修饰的COFs光催化剂(FS-COFs),实现了直接一步2e ORR高效光合成H2O2

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图1. 三种COFs的结构图,其中C为灰色,H为白色,N为蓝色,O为红色,S为黄色。

在可见光照射下,FS-COFs从纯水中光催化ORR产H2O2的速率高达3904.2 μmol h−1 g−1,是结构相似但无硫砜基团的C-COFs效率的3倍(图2),且高于目前报道的大多数非金属光催化剂。控制实验表明,硫砜基团的引入将COFs光催化ORR的路径从经典的连续两步单电子过程调节为直接一步2e ORR。得益于此,FS-COFs在多种天然水体(包括自来水、珠江水和海水)中都能有效地进行光催化产生H2O2,所产生的H2O2无需进一步提纯就能直接通过Fenton反应有效地去除有机污染物,为原位环境修复提供了巨大潜力。

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图2. COFs的光催化产H2O2的性能,控制实验和稳定性。

系列表征和计算结果表明,硫砜基团提高了COFs光生载流子分离效率、增强了对O2H+亲和力,促使了“Yeager-type”的O2吸附构型,进而避免了*OOH的生成,实现了直接一步2e ORR路径。

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图3. 相关的理论计算和反应过程示意图。

该研究解决了直接一步2e ORR路径调控和机理解析的瓶颈问题,最终实验结果发表在Angew. Chem. Int. Ed.期刊上。第一作者是广东工业大学生态环境与资源学院2020级硕士研究生罗于

Sulfone-Modified Covalent Organic Frameworks Enabling Efficient Photocatalytic Hydrogen Peroxide Generation via One-Step Two-Electron O2 Reduction

Yu Luo, Beiping Zhang, Chenchen Liu, Dehua Xia, Xinwen Ou, Yanpeng Cai, Yang Zhou, Jin Jiang, Bin Han
Angew. Chem. Int. Ed.2023, DOI: 10.1002/anie.202305355


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