硫化钼助剂的自由电子反转迁移促进高效光催化产氢

摘要:中国地质大学(武汉)余火根教授、余家国教授提出一种自由电子反转策略,实现高效光催化析氢
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▲第一作者:高朵朵博士   

通讯作者:余火根教授、余家国教授  
通讯单位:中国地质大学
论文DOI:10.1002/anie.202304559  


本研究提出一种电子反转策略,以调控自由电子朝着有利于优化MoS2+x中S-Hads键的方向转移。针对电子从MoS2+x转移到TiO2而引起的S-Hads键进一步加强的问题,本工作通过引入Au电子反转媒介,使电子反转至MoS2+x,形成富电子S(2+δ)−位点以增加S-Hads键的反键轨道占据态,从而弱化S-Hads键,实现可视化光催化析氢。



助剂修饰可显著增强光催化材料的制氢活性,这主要是因为助剂可提供丰富的析氢活性位点。根据Sabatier原理,对于理想的活性位点,H吸附既不能太强也不能太弱。遗憾的是,目前开发的助剂,特别是非贵金属助剂,由于其不合适的电子结构,导致活性位对氢的吸附过强或者过弱,严重限制了助催化剂的析氢活性。因此,优化活性位-Hads的键能是提高助催剂析氢效率的关键。


低成本过渡金属硫化物被证明是增强光催化制氢活性的有效助剂,然而它们的析氢效率受到S-Hads键过强的限制(图1a-(1))。此外,当硫化物助剂负载在光催化剂表面,通常会使硫化物的自由电子转移到光催化剂上,形成缺电子S(2-δ)−位点(图1a-(2)),导致其与氢形成的反键轨道占据降低,这又进一步加强了S-Hads的键强(图1b-(2)),制约了其析氢性能。

为了解决上述问题,近日,中国地质大学(武汉)余火根教授、余家国教授提出一种自由电子反转策略,以调控自由电子朝着有利于弱化S-Hads键的方向转移。为此,引入Au作为电子反转媒介,使Au的自由电子转移至硫化物助剂,形成富电子的S(2+δ)−位点,以增加S-Hads键的反键轨道占据态,从而弱化S-Hads键(图1a-(3)和1b-(3)),实现高效光催化析氢。
 
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▲图1 研究思路图



亮点

(1) 提出自由电子反转策略以优化活性位-Hads的键强;

(2) 结合实验表征和理论计算,详细研究了自由电子反转的本质,揭示了S-Hads键弱化的机理;
(3) 采用飞秒瞬态吸收光谱和原位XPS表征,研究了界面瞬态电荷转移动力学及其迁移路径。

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▲图2 样品的制备策略和结构特征


设计了一种Au诱导的自氧化还原沉积法,成功合成了核壳Au@MoS2+x负载的TiO2光催化剂。
 
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▲图3 Au诱导的自由电子反转

实验表征和理论计算表明:由于MoS2+x的功函数小于TiO2,导致MoS2+x的电子转移至TiO2,形成缺电子S(2-δ)−位点;然而,当引入Au电子反转媒介,由于MoS2+x的功函数大于Au,Au的自由电子转移至MoS2+x,形成富电子S(2+δ)−位点。因此,引入Au可实现MoS2+x的自由电子反转。
 
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▲图4自由电子反转弱化S-Hads键及其调控机理

对比单一的MoS2+x助剂,TiO2/MoS2+x中S的p带中心上移,导致S-Hads的反键轨道占据态减少,强化了S-Hads键,不利于析氢反应。然而,当引入Au电子反转媒介后,Au@MoS2+x中S的p带中心下移,导致S-Hads的反键轨道占据态增加,弱化了S-Hads键,显著增强光催化制氢活性


总结


本研究提出了一种电子反转策略以优化S-Hads键的反键轨道占据态及其键强。为此,构建出Au@MoS2+x核壳纳米结构的助催化剂,实现自由电子朝着有利于弱化S-Hads键的方向转移。研究结果表明,所制备的TiO2/Au@MoS2+x光催化剂表现出比TiO2/MoS2+x高3.3倍的制氢活性。实验和理论计算结果表明,引入Au可实现MoS2+x的自由电子反转,产生富电子S(2+δ)−活性位,从而导致S(2+δ)−-Hads键的反键轨道占据态增加,进而降低了H 1s-p的稳定性,实现了S-Hads键的有效弱化和高效的助催化析氢。此外,作者还采用飞秒瞬态吸收光谱和原位XPS表征,揭示了界面瞬态电荷转移动力学及其迁移路径。本研究不仅揭示了光催化剂载体对助催化剂活性位点效率的影响,而且为设计高效的光催化助剂开辟了新途径。


参考文献


Duoduo Gao,  Pinsi Deng,  Jianjun Zhang,  Liuyang Zhang,  Xuefei Wang,  Huogen Yu*,  Jiaguo Yu*, Reversing Free-Electron Transfer of MoS2+x Cocatalyst for Optimizing Antibonding-Orbital Occupancy Enables High Photocatalytic H2 EvolutionAngew. Chem. Int. Ed. 2023, e202304559

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