铋系材料Bi5O7Br原子级表面凹陷助力光催化CO2还原

摘要:重庆大学周小元和甘立勇课题组,研究提出了一种原子级“-Bi-O-Br-”表面凹陷策略,独特的复合缺陷不仅促进了可见光吸收,而且增强了CO2还原中间体的吸附能力,最终助力光催化CO2还原性能提升。

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铋系材料Bi5O7Br原子级表面凹陷助力光催化CO2还原

共同第一作者:王阳,王凯文,孟茄志

通讯作者:甘立勇*,周小元*

单位:重庆大学


利用太阳能光驱动CO2还原制化学燃料提供了一条潜在的绿色路径来缓解能源需求压力和环境污染问题。在过去的几十年里,富铋卤氧化铋材料由于具有独特的层状结构和优异的内建电场受到了人们的广泛关注。然而其有限的可见光吸收和较弱的中间体吸附能力限制了光催化性能的进一步提升。


基于此,重庆大学周小元和甘立勇课题组,在国际知名期刊Nano Energy上发表题为“Constructing Atomic Surface Concaves on Bi5O7Br Nanotube for Efficient Photocatalytic CO2 Reduction”的研究论文。该研究提出了一种原子级“-Bi-O-Br-”表面凹陷策略,独特的复合缺陷不仅促进了可见光吸收,而且增强了CO2还原中间体的吸附能力,最终助力光催化CO2还原性能提升。这项工作为设计和构建高效CO2光还原催化剂提供了一种全新的策略。



要点一:实验+理论证明原子级“-Bi-O-Br-”表面凹陷

基于球差电镜和STEM模拟确定表面存在Bi空位缺陷,结合XPS和EPR结果证明表面亦存在O空位和Br空位。随后,理论计算的形成能结果证明三种空位Bi、O、Br位于一起时具有最低的形成能。综上,实验与理论结合证明了原子级表面凹陷由复合缺陷“-Bi-O-Br-”组成。

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Figure 1. (a) TEM image, (b)-(e) HAADF-STEM images of the C-BOB sample. Inset in (c) shows the height line profile. (f) Schematic image of the (001) plane of BOB. (g) Surface plot of (001) surface with a concave. (h) Elemental mapping images of C-BOB.


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Figure 2. High-resolution XPS spectra of (a) Bi 4f, (b) O 1s, (c) Br 3d states and (d) EPR spectra for the as-prepared samples. (e) Calculated formation energies of various types of vacancy with corresponding optimized structures shown in (f). VA-B means a B vacancy is created in the presence of an A vacancy. (I) and (II) indicate the adjacent and non-adjacent vacancy complex. The large blue, middle magenta and small orange balls represent Bi, Br and O atoms, respectively. Corresponding vacancy sites are represented by green balls.


要点二:实验+理论证明原子级表面凹陷助力光电催化性质提升

光电化学实验表征结果显示,相较于本征样品,原子级表面凹陷催化剂具备更强的光吸收能力,更好的光生电子-空穴分离能力。后续理论计算得到的光吸收系数曲线、带边电荷分布以及静电势能曲线也印证了上述优异的光催化性质。

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Figure 3. (a) UV-vis diffuse reflectance spectra, (b) Tauc plots, (c) Mott–Schottky plots, (d) PL spectra, (e) TRPL decay measurements, (f) Nyquist plots, (g) photocurrents curves and (h) scheme of electronic band edges of the as-prepared samples.


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Figure 4. Calculated properties of pristine and modified BOB: (a)-(b) band structures, (c) light absorption spectra, (d) charge density of states (1.5 × 10-3 |e|/bohr3) griving rise to CBM+1, CBM, VBM and VBM-1 of BOB (upper panels) and C-BOB (lower panels), and (e) electrostatic potential diagrams. Background in (c) is the spectra of solar light. The blue, orange and magenta balls in (d) represent Bi, O and Br atoms, respectively.


要点三:实验+理论监测CO2还原中间体并分析反应热力学能垒

实验上采用原位红外监测了CO2还原到CO的反应中间体,基于此,理论模拟计算了整个反应的吉布斯自由能。相较于本征体系,具有原子级表面凹陷的体系极大促进了中间物种的吸附,使整体吉布斯自由能曲线更为平滑,最终带来30.96 μmol g−1 h−1的优异性能表现。

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Figure 5. (a) Time-dependent CO yield on the as-prepared samples. (b) Cycling stability test for C-BOB with 2 h in each cycle. (c) CO production rate over various catalysts. In-situ DRIFTS for the adsorption and reaction of CO2R on (d) pristine and (e) modified BOB.


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Figure 6. (a) Calculated Gibbs free energy profiles for photocatalytic CO2R, (b) pCOHP and (c) charge density differences along with Bader charge analyses of CO2 and COOH adsorption on pristine and concave BOB. Yellow and cyan represent charge accumulation and depletion, respectively. The isosurface value is 8 × 10-4 |e|/bohr3.



文章链接


Constructing Atomic Surface Concaves on Bi5O7Br Nanotube for Efficient Photocatalytic CO2 Reduction

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2023.108305


通讯作者简介


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甘立勇

本文通讯作者

重庆大学副教授

主要研究领域:能源材料物理,理论与实验探索能源材料设计与工况下的基本物理化学机制。

简介:重庆大学副教授,博士生导师,长期从事能源材料器件性能优化与设计,主要包括二维材料相关的输运性质、异相催化、光电催化、锂(钠、镁)离子电池等。至今以第一或通讯作者在Adv. Funct. Mater.、ACS Nano、ACS Catal.、ACS Appl. Mater. Interfaces、J. Phys. Chem. Lett.、Phys. Rev. B等重要国际学术期刊发表论文50多篇,被SCI他引3000多次,H因子34。

主持国家自然科学基金2项、重庆市自然科学基金及合作研究项目5项。担任包括Nat. Commun.、J. Mater. Chem. A等若干著名SCI期刊审稿人,国家自然科学基金通讯评审专家,教育部学位中心通讯评审专家,SCI期刊Rare Metals 青年编委,Frontiers编委。


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周小元

本文通讯作者

重庆大学教授

主要研究领域:新能源材料设计与研发,低温物质磁性、拓扑、磁热电输运性质的研究和应用,高温热电材料的生长、设计及器件研发,纳米材料、单原子光(电)能源催化及其应用,镁基储能电池的正负极和电解液开发及应用。

简介:重庆大学教授,博士生导师,重庆大学分析测试中心主任,重庆大学量子材料与器件中心副主任,国家杰出青年基金项目获得者。主持多个国家自然科学基金等项目。获重庆市科学技术奖自然科学奖一等奖、中国分析测试协会科学技术一等奖、国际热电学会青年科学家奖等9项。

近五年来第一/通讯作者发表SCI论文100余篇,包括Nat. Commun.、Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.、Mater. Today、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.等学术期刊,在国际热电年会(ICT)、美国材料大会(MRS)、欧洲材料大会(EMRS)、中国材料大会及中国物理年会等学术会议上做特邀报告50余次。

担任中国材料学会、硅酸盐学会等多个学术组织分会理事/委员。兼职Rare Metals及J. Anal. Test.期刊编委, Sci. China Mater.青年编委,Chin. Phys. B客座编委。Nat. Commun. 、Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater. 等SCI 国际期刊审稿人。组织中国(国际)功能材料科技与产业高层论坛分会、中国材料大会热电分会、量子材料与器件论坛等会议10余次。


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