改进的钛酸锶在双光反应器中光催化水裂解同时分离H2
2022-12-05
摘要：以碘化物离子为牺牲剂，采用核壳结构的Rh-CrOx负载、Al3+掺杂的钛酸锶进行光催化水裂解.
第一作者：Yu-yang Tai
通讯作者：台湾大学吴纪圣教授
摘要：
将核壳结构的Rh-CrOx负载在掺杂Al3+的钛酸锶上用于光催化水分解。一个专门设计的双光反应器，集成了水分解和异丙醇降解，可以同时进行异丙醇降解和制氢。采用助熔剂法制备Rh@CrO3Al3+掺杂的高结晶度钛酸锶作为析氢光催化剂的助催化剂。在模拟AM 1.5 g阳光下，光催化全水裂解5小时内释放出近1200μmol/g氢气。负载Pt的WO3用于降解100ppm异丙醇溶液。上述光催化剂用于具有电子介体I-/IO3-和Neosepta阴离子交换膜的双反应器中。在5小时内实现了1102μmol/g的析氢和10.1%的异丙醇去除率，表明克服了H2速率限制。据估计，析氢侧和降解侧的量子效率分别为0.102%和0.123%。
研究亮点：
（1）用熔剂熔盐合成了Al3+掺杂的钛酸锶与Rh-CrOx的核壳结构。
（2）该双光反应器可以同时进行水裂解制氢和异丙醇的降解。
（3）在双光反应器的氢侧，5小时内纯氢析出率达到1102μmol/g。
图1. 图形摘要
图2. 析氢活性
图3. IPA光催化降解活性
结论：
以碘化物离子为牺牲剂，采用核壳结构的Rh-CrOx负载、Al3+掺杂的钛酸锶进行光催化水裂解。为了防止I3-带来的副反应，应进行pH＝12的基本条件。在选择性水裂解半反应中，氢气产率为252μmol/g催化剂/hr，量子效率为0.117%。其次，使用专门设计的双反应器，使用电子介质I-/IO3-同时进行析氢和IPA降解。在5小时的辐照中，析氢侧和IPA降解侧的量子效率分别达到0.102%和0.123%。在I-/IO3-的帮助下，在双反应器的单独一侧进行还原和氧化，从而分离产生的氢气并节省氢气净化成本。通过动力学分析，该系统表现出动力学控制，因为光催化反应表现为速率决定步骤。我们的研究表明，双光反应器可以同时产生纯氢和降解废水，因此具有通过阳光收集从水分裂产生氢气的高潜力。
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