调控生物-无机光催化界面实现高效制备甲烷

摘要:中国科学技术大学熊宇杰、福建农林大学周顺桂等报道将二元金属催化剂NiCu合金修饰在CdS半导体-Methanosarcina barkeri界面上,光催化反应性能不仅优于各种见诸报道的生物-非生物复合催化剂体系,而且比大多数光催化反应催化剂体系的性能更高

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将产甲烷菌(methanogens)与半导体材料集成构建光催化体系为太阳能驱动可持续产甲烷提供一种方案,但是半导体产生的H2量通常远远多于产甲烷菌代谢所需的量,因此这种半导体-产甲烷菌集成体系通常生成大量氢气副产物。

有鉴于此,中国科学技术大学熊宇杰、福建农林大学周顺桂等报道将二元金属催化剂NiCu合金修饰在CdS半导体-Methanosarcina barkeri界面上,通过自组装构建的Methanosarcina barkeri-NiCu@CdS在光照条件实现了100 %的CH4选择性,同时量子效率达到12.41±0.16 %,光催化反应性能不仅优于各种见诸报道的生物-非生物复合催化剂体系,而且比大多数光催化反应催化剂体系的性能更高。

本文要点:

(1)

这项工作将NiCu二元合金催化剂修饰在CdS和Methanosarcina barkeri的生物-无机界面,成功的设计了Methanosarcina barkeri-NiCu@CdS生物-非生物复合催化体系。选择Ni、Cu的原因是其具有比较合适的功函和氢原子结合力,从而在构建的生物-非生物复合催化材料体系中实现了优异的氢原子/电子从NiCu向Methanosarcina barkeri转移效果,转移的氢原子/电子能够与CO2耦合进行甲烷化。Methanosarcina barkeri-NiCu@CdS在光催化反应中实现了100 %的甲烷选择性,量子效率达到12.41±0.16 %,产率达到79.38±2.83 μmol gcat‑1 h-1

(2)

表征结果显示,NiCu合金的Ni-Cu-Cu空位位点通过光催化反应以胞外和胞内两种氢循环的方式向Methanosarcina barkeri直接提供催化反应所需质子和电子,从而降低反应的H2生成量。这项工作为研究生物-非生物复合界面催化剂材料提供经验,为产甲烷过程的工程化提供机会。

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参考文献

Ye, J., Wang, C., Gao, C. et al. Solar-driven methanogenesis with ultrahigh selectivity by turning down H2 production at biotic-abiotic interface. Nat Commun 13, 6612 (2022)

DOI: 10.1038/s41467-022-34423-1


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