N掺杂BiOCl原子层实现实际固碳海水太阳光化学转化为计量比CO和HClO

摘要:上海交通大学环境科学与工程学院张礼知教授、李浩副教授,华中师范大学化学学院孙红卫副教授和中国科学技术大学同步辐射实验室宋礼教授合作,将实际固碳海水光化学转化为计量比CO和HClO

化石燃料燃烧所释放大量CO2等温室气体,从而加剧了地球变暖。而海水能捕获和封存CO2,有望缓解温室效应。海水中CO2当量浓度为2.1 mmol kg-1,是大气中CO2的125倍,被认为是地球上最重要的碳汇。然而,海水中CO2浓度上升会引发藻华和海洋表面pH下降,严重威胁海洋生物呼吸,阻碍海洋生物钙化和加速珊瑚礁溶解。因此,如何在维持海水固有pH下将固碳海水转化为高附加值化学品是实现可持续海水捕获和封存CO2面临的关键科学问题。

利用太阳能将海水CO2转化为高附加值化学品或燃料是具有里程碑意义的固碳海水资源化利用策略,而海水中Cl-光化学氧化生成活性氯物种(如HClO)可用作有机合成、漂白、杀菌和水处理的通用氧化剂。因此,耦合固碳海水CO2光催化还原和HClO合成过程为双碳背景下太阳能高效利用和海水资源化提供了双赢范式。然而,该过程被产物选择性低、反应动力学缓慢和实际海水中催化剂稳定性差等因素严重制约。

近日,上海交通大学环境科学与工程学院张礼知教授、李浩副教授,华中师范大学化学学院孙红卫副教授和中国科学技术大学同步辐射实验室宋礼教授合作,以典型层状材料BiOCl为研究对象,通过热驱动草酸铵分解策略合成了均相N掺杂BiOCl原子层,将实际固碳海水光化学转化为计量比CO和HClO,完美解决了该过程中产物选择性低、反应动力学缓慢和催化剂稳定性差等问题,而合成的HClO消毒液能够有效灭活船舶压载水典型细菌。该研究提供了一项绿色、安全的海水太阳光化学现场杀菌新策略,具备很好的应用前景。


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图1. 制备和表征均相N掺杂和共生表面氧空位的BiOCl原子层。


热驱动草酸铵分解策略能够制备克级规模均相N掺杂BiOCl原子层(BiOCl-N-OV),其表面含有丰富氧空位,且掺杂的N与OV强耦合形成N-OV缔合结构。



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图2. 载流子产生与分离过程。


室温荧光、低温荧光、低温磷光和DFT模拟表明,N-OV缔合结构会诱导BiOCl-N-OV原子层能带中局域无序化,降低激子稳定性,促进激子解离产生载流子。在内电场驱动下,e-优先传递至(001)晶面,而h+则转移至(010)晶面。



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图3. 模拟海水中光催化CO2还原耦合HClO合成。


同位素标记和卤素交换实验表明,通入的CO2是BiOCl-N-OV光催化产生CO的真实碳源,而光化学合成的HClO来自于溶液中Cl-在BiOCl氯空位处动态氧化过程



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图4. 实际海水中光化学合成CO2和HClO及灭活压载水细菌。


实际海水中封存的CO2能维持溶液pH在4.2,避免碱土金属阳离子在BiOCl-N-OV表面沉积,确保催化剂在实际海水中具有良好催化活性、选择性和稳定性,而所产生HClO能有效灭活真实海水中典型细菌。该研究提供了一种现场合成消毒液并用于船舶压载水杀菌的新策略


Visible Light-Driven Conversion of Carbon-Sequestrated Seawater into Stoichiometric CO and HClO with Nitrogen-Doped BiOCl Atomic Layers

Yanbiao Shi, Hongwei Shou, Hao Li, Guangming Zhan, Xupeng Liu, Zhiping Yang, Chengliang Mao, Jundi Cheng, Xu Zhang, Yaqian Jiang, Shengxi Zhao, Jiaxian Wang, Prof. Xiao Liu, Prof. Li Song, Hongwei Sun, Prof. Lizhi Zhang 


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202302286



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