南邮​Small:单原子P缺陷修饰CoP助催化剂通过定向分离光生载流子提高Cd0.5Zn0.5S的光催化制氢性能

摘要:南京邮电大学李兴鳌教授,张健副教授,崔衍等人报道了一种具有单原子磷缺陷(Vp)的新型CoP助催化剂(CoP-Vp),制备了CoP-Vp@Cd0.5Zn0.5S (CoP-Vp@CZS)异质结光催化剂
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迄今为止,设计和制备具有改善半导体光催化性能所必需的结构特征和功能的高效非贵金属助催化剂仍然是一项艰巨的挑战。

基于此,南京邮电大学李兴鳌教授,张健副教授,崔衍(共同通讯作者)等人报道了一种具有单原子磷缺陷(Vp)的新型CoP助催化剂(CoP-Vp),并与Cd0.5Zn0.5S结合,通过液相腐蚀法,再经过合适的生长过程,制备了CoP-Vp@Cd0.5Zn0.5S (CoP-Vp@CZS)异质结光催化剂。

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本文分别建立了COP@CZS和COP-VP@CZS的理论模型,并用阿拉伯数字(1-4)标记了CoP和COP-VP上四个可能的H吸附位点。对于无缺陷CoP@CZS异质结,Co(1)、P(2)和Co(3)位点上的ΔGH*较高,边缘P(4)位点的ΔGH*最低,这可以归因于P原子的不饱和度。

与CoP@CZS异质结相比,单原子Vp修饰的COP-VP@CZS异质结在四个位点上的ΔGH*都显著降低,其中Co(1)位点的ΔGH*最低。

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基于CoP@CZS和CoP-VP@CZS之间的ΔGH*讨论,可以得出结论:单原子Vp修饰的CoP-VP@CZS异质结具有更多的不饱和Co和P位点,可以捕获电子并与H+键合,从而更容易获得氢。

此外,由单原子VP锚定引发的完全不同的电荷密度特征表明,电子聚集效应从根本上增强了析氢动力学。

Single-Atom Phosphorus Defects Decorated CoP Cocatalyst Boosts Photocatalytic Hydrogen Generation Performance of Cd0.5Zn0.5S by Directed Separating the Photogenerated Carriers. Small2023, DOI: 10.1002/smll.202300402.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202300402.


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