不同生物稳定污泥中溶解有机物的光化学转化机理

摘要:DOM是一种活性光敏剂,可在光照下发生一系列反应,产生活性氧物种(ROS)。不同的DOM来源,其化学反应性、成分和光化学行为也不同。有必要研究DOMBSS的光活性和光化学行为以及环境影响
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文章信息

第一作者:胡爱彬

通讯作者:张伟军 研究员
通讯单位:中国地质大学(武汉)

https://doi.org/10.1016/j.envint.2022.107534

亮点

• 表征两种DOMBSS在光转化过程中ROS的生成行为。

• 利用一套先进的质谱技术结合分子反应网络分析,探索DOMBSS光诱导分子组成的转化途径。

• 通过阳极溶出伏安法评估在相应的DOMBSS存在下Cd(II)离子活性的变化趋势。

研究进展

生物质废物在过去几年中急剧增加,对环境造成沉重负担。在各种处理中,稳定化处理后的生物质废物的土地利用是最常用的处理方法。但土地利用会导致大量溶解有机物(DOM)通过土壤淋滤进入水环境。污水污泥是一种典型的生物质废弃物,含有丰富的有机物,经过生物稳定化处理(好氧堆肥和厌氧消化)后,可作为有机肥料用于土地施用。污泥衍生DOM(DOMBSS)是一种重要的碳库资源,它由蛋白质/氨基酸类化合物、碳水化合物和丰富的腐殖质类物质组成,DOM含有丰富的官能团,包括羧基、酚基、醇基等,羧基和酚基在重金属的生物利用性中起着主导作用。DOM是一种活性光敏剂,可在光照下发生一系列反应,产生活性氧物种(ROS)。不同的DOM来源,其化学反应性、成分和光化学行为也不同。有必要研究DOMBSS的光活性和光化学行为以及环境影响。然而,目前关于生物稳定污泥衍生DOM(DOMBSS)的转化途径所知甚少。

针对生物稳定污泥衍生DOM的光化学转化不清及其对水环境中污染物归宿影响不明等关键问题,本研究利用FT-ICR MS结合多光谱分析揭示了好氧堆肥污泥衍生的DOM(DOMACS)和厌氧消化污泥衍生的DOM(DOMADS)的光活性和光化学行为的对比。结果表明,DOMACS和DOMADS均具有较高的高度不饱和和酚类化合物(HuPh)比例和较高的平均双键当量(DBEwa),但它们的多肽丰度不同,导致DOMACS3DOM*和•OH表观量子产率(AQY)较高,而1O2AQY略低于辐照下的DOMADS。此外,随着辐照时间的增加,DOMACS(DOMADS)显示HuPh和Polyph(与类腐殖酸相关)的显著降低程度不同,降低平均MW和芳香成分的同时,生成更多脂肪族化合物。此外,与DOMADS相比,DOMACS的反应前体含有较高的O10-15和N1-3Oy类别比例,但N4Oy和S2Oy碎片百分比较低。因此,DOMACS倾向于脱烷基反应和羧酸反应,而DOMADS倾向于氧加成和胺反应。因此,在DOMBSS存在的情况下,光化学转化降低了Cd(II)离子的活性。这些发现被认为可以更好地理解DOMBSS的光化学转化以及污染物在水生系统中的相关转化,特别是在通过污泥生物稳定化进行修复的特殊领域周围的水体中,例如矿山修复和土地修复。
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图1 在DOMACS(a)和DOMADS(b)的光转换中检测到的链路的雷达图
Image图2 在DOMBSS的光化学行为及其对Cd(II)离子活性的影响

作者介绍

张伟军,研究员,博士生导师,国家优秀青年科学基金获得者。主要从事有机固废处理与资源化、污废水深度处理与资源化、湖泊沉积物污染控制等方面的研究工作;先后主持国家优秀青年科学基金(2021年)、国家自然科学基金面上项目、国家水体污染控制重大专项子课题、湖北省自然科学基金等项目10余项,参与国家自然科学基金重点项目1项;以第一和通讯作者身份,总计发表论文100余篇,其中在Water ResearchEnvironment InternationalEnvironmental Science: Nano等期刊发表SCI论文70余篇(Water Research 16篇),SCI总计他引2000余次。


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