二维富勒烯的光催化

摘要:剑桥大学卡文迪许实验室青年研究员彭博在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上发表独立作者论文,通过理论计算详细研究了一种潜在的高效光催化剂——二维富勒烯
氢气作为一种清洁能源,燃烧后唯一的产物是水,可以替代化石燃料,减少全球碳排放。光催化分解水可以直接产生氢气,在相同的条件下,高效的光催化剂能更快地产生更多氢气,降低生产成本。自从1972年在TiO2中首次实现光催化分解水以后,寻找更高效的光催化剂一直是光催化领域内的研究热点。为了尽可能提高能源转换效率,光催化剂需要:(1)高效吸收太阳能,产生大量电子空穴对;(2)迅速分离带负电的电子和带正电的空穴;(3)突破电解水的反应势垒,并且让氧化还原反应在热力学上能够自发进行。在所有光催化候选材料中,富勒烯分子具有高稳定性、高量子效率等优势。近期,富勒烯的二维结构被成功制备(Hou et al. Nature 2022606, 507,点击阅读详细)。二维富勒烯比其他二维材料表面积更大、活性位点更多,而且相比于单独的零维富勒烯分子具有更高的分布密度,因此可能拥有更优异的光催化性能。然而,对二维富勒烯光催化性能的研究目前还是空白。


近期,剑桥大学卡文迪许实验室青年研究员彭博在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上发表独立作者论文,通过理论计算详细研究了一种潜在的高效光催化剂——二维富勒烯。文章发现,二维富勒烯的晶体结构表面积大、活性位点多,具有较高的反应效率。在光照下,二维富勒烯可以产生大量拥有高迁移率的载流子,从而源源不断提供电子,用于水的还原反应产生氢气。二维富勒烯中的光生载流子能在热力学上自发分解水产生氢气。此外,富勒烯分子本身就是潜在的储氢材料。二维富勒烯的这些特性,有可能应用于制备和存储一体的氢燃料电池,拥有广阔的应用前景。

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图1.  二维富勒烯三个相的电子结构 (a)-(c) 及其导带底、价带顶电荷密度 (d)-(f)。

该研究提出,由于二维富勒烯中的静电屏蔽较弱,需要在杂化泛函中考虑弱屏蔽效应对电子能带、光学吸收和激子结合能的影响,从而更准确地描述二维富勒烯的电子结构和光学性质(图1)。准六边形结构的二维富勒烯光学吸收效率较高,可以产生大量电子空穴对;而准四边形的二维富勒烯可以抑制电子和空穴的复合,从而让更多电子参与氢离子的还原反应。此外,单层富勒烯的三个相都拥有较高的载流子迁移率,可以有效分离电子和空穴,从而防止载流子复合,提高光催化效率。与此同时,利用单层富勒烯和其他二维材料(如SnTe、PbTe等)组成双层异质结,可以实现第二类能带对齐,进一步提高载流子的利用效率。不同相的单层富勒烯同样可以组成双层异质结,例如双层qTP1-qHP富勒烯异质结可以实现第一类能带对齐(图2),从而在空间上有效限制载流子的分布。这一特性可能应用于激光和其他发光器件。


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图2.  (a)  三种单层富勒烯的能带对齐。(b)  双层qTP1-qHP富勒烯异质结的能带结构和 (c)  导带底价带顶电荷密度分布。

该研究预测,在光照下,单层富勒烯可以在热力学上自发分解水产生氢气和氧气(图3)。另外,由于富勒烯分子本身就是潜在的储氢材料,经过金属掺杂之后可以吸附大量氢气分子。因此,理论上可以通过二维富勒烯的光催化和氢存储,实现制备和存储氢能一体的新型电池,从而广泛应用于氢燃料电池,这在新能源汽车等领域拥有广阔的应用前景。

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图3.  富勒烯三个相的还原反应自由能 (a)-(c) 和吸附氢离子后的中间产物 (d)-(f)。

相关工作发表在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上,论文作者是剑桥大学卡文迪许实验室青年研究员彭博


Monolayer Fullerene Networks as Photocatalysts for Overall Water Splitting
Bo Peng

J. Am. Chem. Soc.2022, DOI: 10.1021/jacs.2c08054


作者简介


彭博,剑桥大学青年研究员(Junior Research Fellow),研究方向为计算和理论凝聚态物理。剑桥大学卡文迪许实验室博士,研究方向为拓扑声子及其非阿贝尔编织。从2016年至今在Science Advances、Nature CommunicationsJournal of the American Chemical Society等期刊发表第一/通讯作者论文28篇,累计影响因子277,至2022年9月总引用2100,其中1篇领域内前0.1%热点论文、4篇领域内前1%高被引论文。获得卡文迪许实验室计算物理学奖、德国林岛诺贝尔奖得主大会青年科学家前沿特邀报告、美国百人会英才奖、跨界创新世锦赛(Falling Walls Lab)斯洛伐克站冠军、意大利国际理论物理中心激发态会议最佳海报奖、王大珩光学奖等。复旦大学本科(2016届)、硕士(2019届),研究方向包括量子材料的热输运、相变和光学性质等。于2017-2018年在中国科学院物理研究所访问,研究方向为拓扑材料的理论预测。




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