周勇/熊宇杰/王金兰Nat. Commun.:室温光催化CO2制丙烷!

摘要:南京大学周勇,东南大学王金兰教授,中科大熊宇杰教授通过在Ti0.91O2原子级薄单层上注入Cu单原子,制备了一种将CO2转化为C3H8的高效光催化剂
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由于形成多个C-C键的能量和机械挑战,很难将CO2光化学转化为高价值的 C2+产物。
在此,南京大学周勇,东南大学王金兰教授,中科大熊宇杰教授通过在Ti0.91O2原子级薄单层上注入Cu单原子,制备了一种将CO2转化为C3H8的高效光催化剂。
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Cu单原子促进Ti0.91O2基体中相邻氧空位(VOs)的形成。这些氧空位调节Cu原子与相邻Ti原子之间的电子耦合相互作用,在Ti0.91O2基质中形成独特的Cu-Ti-VO单元。
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C3H8的电子选择性高达 64.8%(基于产物的选择性为 32.4%),总C2+烃的电子选择性为 86.2%(基于产物的选择性为 50.2%)。
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理论计算表明,Cu-Ti-VO单元可以稳定关键的*CHOCO*CH2OCOCO中间体并降低它们的能级,将C1-C1C1-C2耦合调整为热力学有利的放热过程。研究人员初步提出了C3H8形成的串联催化机制和潜在反应途径,涉及三个CO2分子在室温下的整体(20e – 20H+)还原和偶联。
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参考文献:

Shen, Y., Ren, C., Zheng, L. et al. Room-temperature photosynthesis of propane from CO2 with Cu single atoms on vacancy-rich TiO2. Nat Commun 14, 1117 (2023).

DOI10.1038/s41467-023-36778-5

https://doi.org/10.1038/s41467-023-36778-5


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