文献速递|南昌航空大学邹建平教授ACB:光诱导加速异质FeNi-MOFs中Fe3+/Fe2+循环以促进PDS活化降解有机污染物

摘要:为了验证这一假设,制备了铁包合镍基MOFs(FeNi-MOFs),并将其作为稳定的催化剂用于过二硫酸盐(PDS)活化和有机污染物在可见光照射下的降解

图片

第一作者:Dengke Wang

通讯作者:邹建平 教授

通讯单位:南昌航空大学环境与化学工程学院

DOI:10.1016/j.apcatb.2022.122054


Fe2+在Fe基异相催化剂中的缓慢再生速率限制了其在基于过硫酸盐的高级氧化工艺(PS-AOPs)中的广泛应用。为了应对这一挑战,本研究制备了具有异原子金属节点的Fe-嵌入Ni基金属有机框架(FeNi-MOFs),并将其用于过硫酸盐活化,构建了高效的PS-AOPs。光谱分析和密度泛函理论(DFT)计算表明,在光照下,配体-金属电荷转移和相邻Ni中心的极化加速了Fe3+/Fe2+在FeNi-MOFs中的氧化还原循环,从而促进了Fe2+的回收,Fe3+/Fe2+循环效率大于58%。因此,FeNi-MOFs在过二硫酸盐活化方面具有显著的性能,其比活性高于对照Ni-MOFs/Fe3+和目前报道的先进催化剂。该研究为在完全异构体系中加速Fe3+/Fe2+循环以实现过硫酸盐活化提供了新途径,同时也凸显了MOFs在设计用于PS-AOPs的高性能Fe基催化剂方面的巨大潜力。


图文摘要

图片


为了验证这一假设,制备了铁包合镍基MOFs(FeNi-MOFs),并将其作为稳定的催化剂用于过二硫酸盐(PDS)活化和有机污染物在可见光照射下的降解。在这种新型的FeNi-MOFs体系中,Ni基MOFs(Ni-MOFs)由于其完全开放的孔隙、丰富的可触及活性位点以及与Fe3+/Fe2+相匹配的氧化还原电位而被选为宿主。光谱分析表明,在Ni-MOFs中,Fe分子均匀地加入并取代了部分Ni,形成了具有杂原子金属节点的FeNi-MOFs。由于相邻Ni中心的化学配位键和极化作用,在可见光照射下,FeNi-MOFs中发现了两条精确的电子传输途径,促进了Fe2+的回收,Fe3+/Fe2+循环效率大于58%。作为概念验证,所制备的FeNi-MOFs在有机污染物降解的PDS转化中具有令人满意的催化性能。此外,FeNi-MOFs的比活度高达92.6×10-4 Lmin-1m-2,是对照Ni-MOFs/Fe3+体系(7.95×10-4 Lmin-1m-2)的11.6倍,优于目前已有的催化剂。该研究加深了对Fe3+/Fe2+在Fe-掺杂体系中循环过程的认识,为设计PS-AOPs用高效Fe基催化剂提供了启发

图片Fig. 1. (a) XRD patterns of synthesized FeNi-MOFs, Ni-MOFs and calculated Ni-MOFs. (b) Mössbauer spectrum of FeNi-MOFs. (c) Proposed crystal structure of FeNi-MOFs. (d) SEM, (e) TEM and (f-i) EDS elemental mapping of FeNi-MOFs.图片Fig. 2. (a) Degradation rate of TC over different systems. (b) Effect of Fe/Ni ratio on TC degradation rate. (c) Effect of pH on TC degradation rate and total dissolved iron concentration. (d) Effect of inorganic ions on TC degradation in FeNi-MOFs/PDS system. (e) Capability of the FeNi-MOFs/PDS system for degrading various pollutants. (f) Specific activity comparisons of FeNi-MOFs and existing catalysts. Experimental conditions: [pollutant]0 = 30 mg/L; [Catalyst]0 = 0.2 g/L; [PDS]0 = 1.5 mM; [inorganic ions]0 = 5 mM.图片Fig. 3. (a) Quenching experiments on TC degradation. (b) DMPO-trapped EPR spectra of PDS activation over FeNi-MOFs, PDS and FeNi-MOFs/PDS under light irradiation. (c) Formation kinetics f ·OH and PDS consumption. (d) Reaction kinetics of TC, NB and BA over FeNi-MOFs/PDS system and the contribution of·OH and SO4·- toward TC degradation. Experimental conditions: [TC]0 = [NB]0 = [BA]0 = 30 mg/L; [Catalyst]0 = 0.2 g/L; [PDS]0 = 1.5 mM; [quencher]0 = 750 mM; [TPA]0 = 2 mM.图片Fig. 4. (a) The concentration of Fe2+ over different systems. (b) The quenching effect of TC removal rate in FeNi-MOFs/PDS system. (c,d) The XPS spectra of Fe and Ni in FeNi-MOFs with or without light irradiation. (e) The electrochemical impedance spectra. (f) Cyclic voltammetry measurements over different systems. Experimental conditions: [TC]0 = 30 mg/L; [catalyst]0 = 0.2 g/L; [PDS]0 = 1.5 mM; [Fe2+]0 = [Fe3+]0 = 4.6 mg/L.图片Fig. 5. (a and b) Difference charge densities of FeNi-MOFs and Ni-MOFs/Fe3+. (c) The PDOS of FeNi-MOFs. (d) The PDOS of Fe and Ni moieties in different materials. The d-band centers are marked in the PDOS curves.图片Fig. 6. The schematical illustration of Fe3+/Fe2+ cycle and persulfate activation for pollutant degradation over FeNi-MOFs under light irradiation.

研究意义


综上所述,本研究制备了Fe-掺杂Ni基MOFs(FeNi-MOFs),并将其引入过硫酸盐活化过程中,建立了高效的PS-AOPs。光谱分析明确了Ni-MOFs中Fe的均匀掺入,生成了具有杂原子金属节点的FeNi-MOFs。在配体-金属电荷转移和相邻Ni中心极化的作用下,形成的FeNi-MOFs可进行精确的电子传输,有利于Fe2+的回收,Fe3+/Fe2+循环效率大于58%。因此,FeNi-MOFs在PDS活化和有机污染物降解方面表现出优异的催化性能。此外,FeNi-MOFs的比活度明显高于对照Ni-MOFs/Fe3+和目前报道的先进催化剂。该研究揭示了过硫酸盐活化异相催化剂中加速Fe3+/Fe2+氧化还原循环的内在机理,为设计和合成用于PS-AOPs的高性能Fe基催化剂提供了新的思路。

文献信息

Dengke Wang, Mengjuan Suo, Shiqin Lai, Lanqing Deng, Jiayi Liu, Jun Yang, Siqi Chen, Mei-Feng Wu, Jian-Ping Zou, Photoinduced acceleration of Fe3+/Fe2+ cycle in heterogeneous FeNi-MOFs to boost peroxodisulfate activation for organic pollutant degradation, Applied Catalysis B: Environmental, 2023, https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122054








查看更多
相关阅读
热门标签
光催化胺烷基化反应 可见光催化醛的不对称还原炔丙基化反应 高压光化学反应釜 光催化塑料降解 酮烯胺 天津光化学反应仪报价 光流体反应器 g-C3N4 清洁可再生能源化学合成 光驱动耦合催化CO2还原为合成气 光催化原理 实验室光催化反应釜 光化学反应仪怎么选择 广东工业大学 光催化合成2-哌啶酮 CO2光催化还原 多电子 光催化合成苯并噻唑衍 可见光催化二氯化 光催化交流研讨会 光氯化反应釜 光催化还原重金属离子 氨基悬链烯烃 二维富勒烯 光氯化反应釜定制 光诱导 实验室级光化学反应仪 光化学反应仪器生产厂家 光催化制氢产率 丙烯酰苯胺自由基环化反应 天津光化学反应仪厂家 烯烃二卤化 光催化有机污染物矿化 XPA光化学反应仪 北京光化学反应仪报价 光催化环丙烷的去消旋化 有机光催化合成2-哌啶酮 合成气和烯丙基sp3 C–H键的选择性芳基化/烷基化 哈尔滨工业大学 多位平行反应釜 光催化脱氢还原 光催化还原制烯烃 JACS 光催化苯甲醚酰胺化 武汉光化学反应仪价格 郑州光化学反应仪 高压光化学反应釜厂家 光催化氧化氮氧化物 光催化制氢设备 芳香烯烃高效氧化裂解 光催化芬顿降解 光降解反应釜 溴二氟烷基 光催化末端烯烃生产伯醇 光催化合成C4化合物 光催化苯甲醚酰胺化反应 偕溴代硝基环丁烷 光催化氧化还原 光催化胺烷基化构建α‑叔伯胺 光催化降解设备 剑桥大学 光电共催化 上海光化学反应仪 光流体微反应器报价 贵州大学 光合成生物学 光合成 上海光化学反应釜 偶联 光催化末端烯烃 光化学反应仪器厂家 异相光催化氯化苄自偶联 阿德莱德大学 马来酰亚胺衍生物 氢烯基化 板式微通道反应器 可见光催化还原炔丙基化反应 急需光化学反应仪 光催化脱羧反应 光流体微反应器多少钱 光催化生物质脱氢 光催化产氢 西安交通大学 邻苯二甲酰亚胺自由基 光催化Meerwein型溴芳 光催化磺胺嘧啶 光氧化还原 光催化还原技术 OER β-内酰胺 光催化氧化技术 光催化应用 光催化硝酮 光催化磺胺嘧啶降解 光催化降解亚甲基蓝 光催化制H2O2 双供体-受体有机网络光合成过氧化氢 太阳能驱动耦合催化CO2还原为合成气 拉曼区光化学反应仪 光化学反应仪哪个品牌好 光化学反应仪选购 高压光化学反应釜报价 南京光化学反应仪选哪个品牌 光催化制备2,5-己二酮 烯烃 光化学反应仪价格 烯醇硅醚转化为α,β-环氧酮 光反应器点光源 可见光催化葡萄糖 光化学反应仪多少钱 基于芳基噻蒽鎓盐的烯烃 光催化析氢实验装置 光化学反应仪进口风险 可见光催化从环己酮 中国科学技术大学 光催化降解磺胺甲恶唑抗生素 平行光化学反应仪 南方科技大学舒伟 烯丙基sp3 C–H键的选择性芳基化 二硫化物光化学合成 高通量光反应仪报价 海南光化学反应仪 磺胺嘧啶 光催化水分解产氢 光催化丙烯醛自由加成反应 光催化芳香醚氢解 安徽大学 光催化伯胺类化合物 光化学反应仪哪家比较靠谱 光催化降解反应釜 光催化降解仪器 光催化炔烃合成N-芳基吡咯类化合物 光催化还原六价铬 光催化氧化反应釜 北京大学 光化学反应釜类型 光催化氧化二氧化硫 上海光化学反应仪厂家排名 光化学反应仪采购 多相光催化氧化降解TMP 光催化合成过氧化氢 芝加哥大学 可换光源 光化学反应仪波波长选择 ​Angew 工业级光催化降解反应釜 宾夕法尼亚大学 洛桑联邦理工学院 光催化反应原理 CO2还原 光催化降解技术 光化学衍生装置 多试管光化学反应仪多少钱 郑州光化学反应仪厂家 光催化合成乙烷 光催化水分解制氢 光催化环丙烷 上海大学 光化学反应仪 可见光催化 溴代烷烃 光催化苯甲醚类化合物 大容量光化学反应仪价格 精密光化学反应仪 光催化α-叔碳伯胺合成 北京理工大学 实验室光化学反应仪 臭氧氧化 光催化甲苯 光催化氯化苄自偶联反应 光流体微反应器厂家 中山大学 多试管光化学反应仪价格 光催化制乙烷 四川大学 PHECOO 同济大学 平行光反应仪品牌 光化学反应仪地区分布 亚甲基蓝 武汉大学 光催化1,2-氨基醇合成 光化学反应仪市场分布 华南师范大学 光化学反应仪设备 中国科学院 光催化降解有机物 光催化过氧化氢 光催化合成三氟甲基酮 糠醛 光催化炔烃 光化学反应釜如何选择 光化学反应仪选哪家 天津大学雷圣宾教授课题组 光化学反应仪厂家排名 光催化合成α-硼基醛 布里斯托大学 微通道反应器 光催化合成含硼杂环化合物 光催化炔烃生产伯醇 光催化产氢装置 大容量光化学反应仪厂家 光催化析氢反应器 西湖大学 加州大学洛杉矶分校 光化学反应仪配套设备 多功能光化学反应仪 光催化酰胺化反应 南京理工大学 光催化合成H2O2 光反应器LED光源 光催化N-苯基哌啶的去饱和 β-C(sp3)–H酰胺化方法 有机 三甲基氯硅烷 东京大学 光化学反应仪光源 光催化烯丙基醋酸酯 紫外光化学反应仪多少钱 光催化降解有机污染物 光催化Meerwein型溴芳基化反应 光反应器光源 光化学反应仪哪家性价比高 多相光催化氧化降解抗生素 光催化苯甲醚 光化学合成 光化学反应仪光源分类 光催化制氨基酸 光催化合成烯丙基硅化合物 光催化降解四环素 曼彻斯特大学 光化学反应仪光源选择 平行光反应仪 偶氮苯 上海光化学反应仪报价 光催化降解法 光催化水消毒 新加坡国立大学 前景 金属氧化物光催化剂 光生电荷 二芳基二氢吩嗪基多孔有机聚合物 复旦大学张立武 插烯反应 多位光化学反应仪 氟聚合物 光化学反应仪精度 光催化还原制酮 聚合物 光催化烯烃的溴烷基化反应 LED光化学反应仪 光催化三氯甲基烯烃内酯化 南开大学 光化学反应仪生产厂家 Nature 光催化还原反应釜 光催化芳基环丙烷和硝酮偶极环加成反应 光催化糖类转化制备5-羟甲基糠醛 常州光化学反应仪厂家 光催化甲苯氧化 寡聚物 可见光驱动有机转化 磺胺甲恶唑抗生素 Au-CeO2 丙酮光催化脱氢偶联制备2,5-己二酮 吉林大学 脂肪族异硫氰酸酯 光化学反应仪规格 光化学反应釜价格 光催化制α‑叔伯胺 光催化甲烷无氧偶联制乙烯 叠氮化物 光催化降解装置 硝基芳烃 郑州光化学反应仪报价 可见光催化葡萄糖产HMF 可见光催化穿梭二溴化 光催化有机污染物降解 光流体微反应器 加州理工大学 国产光化学反应仪厂家 喹啉 康奈尔大学 光催化反应器 光催化矿化产物 CO2 转化为 CO 可见光催化烯烃双官能团化反应 光催化制氢 光催化技术 钍簇 光化学反应仪时间设置 ghx光化学反应仪 光催化胺烷基化 多位光化学反应仪报价 马来酰亚胺 EDA 复合物 光催化降解 光化学反应仪哪家好 福州大学 光铜共催化的自由基脱羧偶联反应 铀酰光催化烯烃氧化裂解 华中科技大学 普林斯顿大学 光氯化反应釜厂家 光催化 光催化水分解 光催化氧化 光化学反应仪报价 多试管光化学反应仪 光化学反应仪功率 可见光催化合成苯酚 光催化制氢反应仪 可见区光化学反应仪 光催化合成反应釜 自由基 光化学反应釜报价 光催化自由基脱羧偶联反应 光催化甲烷 光化学反应仪波波长 光催化烯烃 光电催化 光催化剂选择 光催化合成 光催化脱硫反应釜 郑州大学 天津光化学反应仪 光催化还原CO2 光催化H2O2 多位光化学反应仪厂家 陕西科技大学 光催化丙酮 近红外区光化学反应仪 光催化CO2还原 光催化氧化法 平行光反应仪厂家 国产光化学反应仪 光催化CH4制C2H4 水制氢 黄素光催化去饱和与环氧反应 光催化硅基羧酸化合物 光催化烷基溴三氟乙酰化反应 光催化烯烃异构化 光催化反应釜 实验室光化学反应釜 光催化析氢有机耦联反应 光化学反应仪说明书 可见光催化伯胺类化合物 光催化N-苯基哌啶β-C(sp³)–H酰胺化反应 海南光化学反应仪厂家 光催化制苯甲酸 华中师范大学 Science bromide 常温常压光解塑料 光化学 紫外光化学反应仪厂家 武汉光化学反应仪厂家 金属笼光催化制氢 工业级光流体反应器 上海多试管光化学反应仪 高通量光反应仪厂家 光催化氧化糠醛 光催化合成C₂H₆ 光催化分解水制氢 国产光化学反应仪公司 高精密光化学反应仪报价 光催化丙酮偶联制备2,5-己二酮 二氟烷基自由基加成 溴烷基化反应 光催化合成苯甲酸 多相光催化氧化降解废水中抗生素 钙钛矿光催化剂 叔烷基胺 光催化反应釜厂家 电化学 光反应釜 大连工业大学 光催化水净化器 重庆大学 光化学反应仪厂家 光化学反应仪使用指南 光氧化 清华大学 光催化降解环丙沙星 光化学反应仪用途 光催化制合成三氟甲基酮 华南理工大学 大容量光化学反应仪 海南光化学反应仪价格 磁力搅拌器 上海光化学反应仪厂家 光化学反应仪维护 常州光化学反应仪价格 纳米光催化剂 N-烷基苯胺 华东理工大学 光催化缺电子吲哚衍生物 光催化硫醚化反应 氮化硼 光化学反应仪市场 工业级光化学反应仪 光化学反应仪使用说明书 自由基加成反应 氮杂环丙烷 烯丙基sp3 C–H键烷基化 武汉光化学反应仪 多光源光化学反应仪厂家 光催化析氢装置 水裂解 光化学反应仪应用 光化学反应仪LED光源 有机光光合成过氧化氢 羧酸 多相光催化 多功能光反应仪 齐齐哈尔大学 北京光化学反应仪 甲烷 光催化甲烷制甲醇 国内光化学反应仪现状 ghx光化学反应仪优势 光化学反应仪常见问题 可见光催化氧化脱氢 平行光反应仪厂家排名 光催化制甲醇 光催化合成轴手性N-芳基吡咯 光催化还原法 光催化空气净化 光化学反应釜厂家 邻苯二甲酰亚胺 光催化实验 常州光化学反应仪 光化学反应仪进口 光催化实验设备 微反应器 多光源光化学反应仪报价 光催化合成酰基酮产物 中国地质大学 加州大学伯克利分校 光催化产业化 可见光催化芳香烯烃氧化裂解 光催化有机合成 三氯甲基化反应 芳香族异硫氰酸酯 光化学反应釜 有机化合物脱氢偶联 厦门大学 光化学反应仪贵吗 南京光化学反应仪哪家好 光催化还原 水凝胶 实验室光反应釜 光催化合成α‑叔伯胺 香港大学 浙江大学 国内光化学反应仪 高精密光化学反应仪 光催化析氢 光催化三氟乙酰化反应 开普敦大学 高精密光化学反应仪厂家 多光源光化学反应仪 光催化析氢设备 光催化合成N-烷基苯胺 光化学反应仪转速 光催化配套设备 中国矿业大学 羧化反应 光催化生成2-吲哚酮 复旦大学 多功能光化学反应仪器 光催化剂种类 光催化制乙烯 有机合成 朴玲钰 红外区光化学反应仪 香港城市大学 光催化胺化 江苏大学 光催化尾气分解 山东大学 非均相光催化 大连理工大学 光氧化还原催化芳香醚氢解 硼化 多试管光化学反应仪厂家 去芳香性戊烯基化反应 光催化芳基环丙烷 紫外光化学反应仪 南京光化学反应仪

18221306212