刘茂昌/黄宏文AEM:N-NaTaO3@Ta3N5核-壳异质结助力光催化整体水分解

摘要:西安交通大学刘茂昌教授和湖南大学黄宏文教授等人报道了利用立方NaTaO3氮化法制备的原子尺度N-掺杂NaTaO3@Ta3N5(N-NaTaO3@Ta3N5)核-壳异质结立方体
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五氮化三钽(Ta3N5)是一种很有前途的光催化制氢材料,因为其具有适合太阳能收集和整体水分解的能带结构,但其应用受到严重的电荷重组和非平衡氧化还原能力的限制。
基于此,西安交通大学刘茂昌教授和湖南大学黄宏文教授等人报道了利用立方NaTaO3氮化法制备的原子尺度N-掺杂NaTaO3@Ta3N5(N-NaTaO3@Ta3N5)核-壳异质结立方体。
在没有任何助催化剂的情况下,在550 nm处,核-壳异质结立方体在光催化整体水分解中表现出高效的H2和O2的化学计量析出,量子效率为2.18%。通过原位沉积Rh@Cr2O3核-壳催化剂,量子效率提高到6.28%,是目前报道的Ta3N5基光催化剂中最高的效率之一。
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通过密度泛函理论(DFT)计算,作者研究了O-Ta-N共价键形成的界面上的电荷转移特性。结果表明,由此可产生从Ta3N5到NaTaO3方向的内建电场,通过改善电子迁移行为显著影响电荷注入和载流子动力学,导致电荷密度和平均静电位发生显著变化。
同时,通过莫特-肖特基测试(Mott-Schottky test)测得纯NaTaO3和Ta3N5的平带电位(Efb)分别为-0.95和-0.50 V。
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作者提出了N-NaTaO3/Ta3N5异质结中涉及能带对准和电荷转移机理的示意图:在Xe灯的光激发下,掺杂的NaTaO3的VBs/MS中的电子和Ta3N5的VBs中的电子分别被转移到它们的CBs上。在I-型结构的界面电场引导下,掺杂层的NaTaO3中的光致电子和空穴通过O-Ta-N通道迅速转移到Ta3N5上。
随后,Rh@Cr2O3助催化剂进一步提取电子进行质子还原,而Ta3N5的VB中所容纳的空穴则参与水氧化反应,从而实现了这些载流子的空间分离以及氧化还原反应。
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N-NaTaO3@Ta3N5 Core-Shell Heterojunction with Controlled Interface Boosts Photocatalytic Overall Water Splitting. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/aenm.202301158.


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