最新JACS:光催化CO2还原,选择性99.9%,稳定性96 h!

摘要:本文设计出一种铁络合物基超分子框架催化剂,其在可见光照射条件下表现出优异的CO2还原性能,该研究为设计不含贵金属的高活性、高选择性、高稳定性CO2还原光催化剂开辟出一条新途径。

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第一作者:Kento Kosugi, Chiharu Akatsuka

通讯作者:Shigeyuki Masaoka、Mio Kondo

通讯单位:大阪大学

DOI: 10.1021/jacs.3c00783


不含贵金属的分子基非均相光催化剂,是面向可见光驱动CO2还原应用的一种极具前景的系统。然而,有关这类催化剂的报道仍然非常有限。与含有贵金属的光催化剂相比,分子基光催化剂的活性较低。在本文中,作者设计出一种铁络合物基非均相光催化剂,其在CO2还原过程中表现出优异的活性。具体地,在可见光照射条件下,CO的产率高达29100 μmol g–1 h–1,选择性为99.9%,为目前报道中光催化系统的最佳性能。此外,该催化剂还具有卓越的CO生成表观量子产率(在400 nm时为0.298%),以及良好的稳定性(超过96 h)。该研究为设计不含贵金属的高活性、高选择性、高稳定性CO2还原光催化剂提供了一种新思路。


光催化CO2还原是解决全球能源需求和环境问题最具前景的技术之一。在过去的几十年里,科研人员已付出巨大努力来开发用于CO2还原的高效光催化系统。为设计该系统,必须加强下列三个关键过程中的每一项:(1)光吸收,(2) CO2捕获,(3) CO2化学转化。鉴于此,分子基多孔结晶固体材料是光催化领域极具吸引力的候选者;在这些材料中,可以精确地设计对上述过程至关重要的三个组分,即用于光吸收的光敏剂、用于CO2捕获的反应场,以及用于CO2化学转化的催化位点。许多类型的分子基多孔结晶固体材料,如金属-有机框架(MOFs)或多孔配位聚合物(PCPs)和共价有机框架(COFs),作为光驱动CO2还原的重要催化剂已得到深入研究。然而,在这些研究报道中,仍旧需要采用价格高昂的贵金属如Ru, Re和Ir等。而且,在一些特定情况下,还需要添加含有贵金属离子的外部光敏分子或助催化剂。尽管已存在一些不含贵金属基光催化系统的报道,其催化活性(CO产率低于59.6 μmol g–1 h–1)仍远低于贵金属基光催化系统。因此,开发不含贵金属离子的分子基多孔结晶材料用于光化学CO2还原,是一项至关重要的研究课题。


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1. (a)制备高效的超分子光催化剂用于CO2还原的分子模块关键组分示意图。(b)该研究中催化剂模块(FeBPPy)的结构和特征,以及超分子框架催化剂的构筑策略示意图。

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2. (a)框架光催化剂(FC1)沿a轴的堆积结构。(b) FC1的漫反射UV–vis光谱。

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3采用含有FC1, TFEBIHMeCN溶液,在20 °CXe(400 ≤ λ ≤ 750 nm)照射条件下于(a) 12CO2(b) 13CO2中反应48 h后的CO产物质谱分析。

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4. (a) FC1COH2产率随时间的变化。(b) FC1在光催化24 h前后的PXRD衍射。(c) FC1在每个循环内的可重复性测试。


总结


总的来说,本文设计出一种铁络合物基超分子框架催化剂,其在可见光照射条件下表现出优异的CO2还原性能。选择FC1作为光催化剂,具有以下三个优势:(i)铁卟啉络合物作为催化中心,(ii)芘基取代基作为光收集单元和非共价相互作用位点,(iii)结晶多孔结构用于积聚CO2。得益于上述优势的协同作用,FC1表现出高CO2还原活性(CO产率高达29100 μmol g–1 h–1),是此前报道中不含贵金属的多孔结晶固体光催化剂的100倍。此外,FC1还具有卓越的CO生成表观量子产率(在400 nm时为0.298%)。通过长期光催化测试,以及光催化过程前后的PXRD分析和可重复性测试,证明出FC1催化剂的稳定性。该研究为设计不含贵金属的高活性、高选择性、高稳定性CO2还原光催化剂开辟出一条新途径。

文章来源

Kento Kosugi, Chiharu Akatsuka, Hikaru Iwami, Mio Kondo, Shigeyuki Masaoka. Iron-Complex-Based Supramolecular Framework Catalyst for Visible-Light-Driven CO2 Reduction. J. Am. Chem. Soc. 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c00783.文献链接:https://doi.org/10.1021/jacs.3c00783


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