用于高效光催化生产H2O2的蒽醌分子修饰间苯二酚-甲醛树脂催化体系

摘要:该工作深入研究了分子级设计聚合物基光催化剂中D/A比例对于电荷转移的影响,成功实现了对于光催化剂生产H2O2的路径调控,为在分子水平上设计高效人工光合作用的聚合物光催化剂提供了新思路

利用聚合物光催化剂通过模拟光合作用将氧气和水转化为过氧化氢(H2O2)是一种很有前景的太阳能利用的方法。然而,在分子水平上设计光催化剂调节光生电荷行为仍然是一个重大挑战。



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图1. 包含蒽醌的RF树脂合成过程及形貌表征。


为此,研究人员提出分子尺度设计间苯二酚-甲醛树脂(RF)结构有效调控电子供体(D)与电子受体(A)比例的策略,成功实现对RF树脂光催化剂结构中D/A比例的调控,增强其电荷分离能力。具体而言,通过扩展的Stӧber法,将缺电子1,4-二羟基蒽醌(DHAQ)引入到RF的骨架中, DHAQ作为电子受体有效的调节RF中的D/A比例,构筑了包含蒽醌分子的RF树脂光催化剂(图1)。飞秒瞬态吸收(TA)光谱表明在有O2存在的空气中含有蒽醌的样品显示出更快的瞬态吸收动力学衰减,这表明调控D/A比例可以显著的促进RF中的电子转移,使电子更加快速的转移到O2上(图2)。以光催化生产H2O2反应为例,通过18O2的同位素标记实验以及原位漫反射红外傅里叶变换(DRIFT)谱图,原位X射线光电子能谱(XPS)表征证明了包含蒽醌的RF树脂可以通过氧还原和水氧化两种途径产生H2O2。密度泛函理论(DFT)计算表明,蒽醌分子可以更有效的吸附O2, 并且降低H2O2产生的能量势垒。因此,蒽醌分子修饰的RF树脂展现优异的光催化生产H2O2催化活性,太阳能到化学能的转化(SCC)效率达到1.2%,是目前文献报道最优的SCC效率。



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图2蒽醌分子修饰的RF树脂的瞬态吸收动力学过程以及光催化生产H2O2效率


该工作深入研究了分子级设计聚合物基光催化剂中D/A比例对于电荷转移的影响,成功实现了对于光催化剂生产H2O2的路径调控,为在分子水平上设计高效人工光合作用的聚合物光催化剂提供了新思路。

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