ChemSusChem：共价键连接镍硫配合物与共价有机框架提高光催化活性-上海善施科技

苏州大学李红喜等人通过共价键将镍硫配合物负载在共价有机框架材料上，大大提高了光催化活性。两种材料间的共价键连接、镍硫配合物为助催化剂、高结晶度是提高光催化性能的关键

具有一定晶态的共价有机框架(COFs)多孔材料由于可见光吸收、可调节的电子结构和易于功能化修饰，已被应用于光催化领域。目前报道的基于COFs光催化析氢体系，往往需要铂等贵金属为助催化剂，由于贵金属的高成本和稀缺性制约了其大规模应用。因此，发展和开发非贵金属参与的COFs光催化体系已迫在眉睫。

苏州大学李红喜教授团队以对苯二胺和三醛基间苯三酚为原料、对氨基苯硫酚为调制剂，截断合成法得到巯基功能化的COFs材料TpPa-1-SH-X，再与镍盐反应得到镍硫配合物负载的共价有机框架杂化材料TpPa-1-SNi-X。该合成方法的三大优点：(1) 调制剂的使用可以提高TpPa-1材料的结晶度和比表面积；(2) TpPa-1-SH-X中的SH基团与Ni(II)离子配位形成的镍硫配合物可作为光催化析氢的助催化剂；(3) 助催化剂与TpPa-1之间的共价键连接可促进电荷分离。TpPa-1-SNi-X具有优良的可见光催化制氢性能，析氢效率高达10.87 mmol·h^-1·g^-1，分别是母体材料、3 wt%铂负载TpPa^-1材料析氢效率的16.47和1.84倍。该方法提供了一种无贵金属参与提高COFs光催化活性的有效途径。

论文信息

Covalent Grafting of a Nickel Thiolate Catalyst onto Covalent Organic Frameworks for Increased Photocatalytic Activity

Jixian Wang, Lei Li, Shan Jiang, Prof. Dr. David J. Young, Prof. Dr. Zhi-Gang Ren, Prof. Dr. Hong-Xi Li

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DOI: 10.1002/cssc.202201943

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