于文英:光催化产过氧化氢:最有效的策略是什么

摘要:中国地质大学北京郑州研究院材料科学与工程学院博士生于文英在“资源综合利用与环境能源新材料”创新团队黄洪伟教授、张以河教授和田娜副教授的指导下,阅读并整理了大量前沿文献,系统总结了各种改性策略提高光催化生产H2O2的最新进展

过氧化氢(H2O2)作为一种环境友好的氧化剂,不仅广泛应用于医用消毒、化工生产、污水处理等方面,而且是一种相对稳定的,比氢能易于储存的能源载体。传统的制备方法具有一些不可避免的缺点。例如,相对成熟的蒽醌氧化工艺涉及多步氢化反应,消耗大量能源并产生污染废物。因此,以水(H2O)和氧气(O2)为原料,以太阳能为能源的光催化合成H2O2技术因其绿色、经济、安全和可持续的优势而备受关注。但较低的H2O2产量和较弱的选择性严重阻碍了其工业发展。因此,近年来,研究人员一直在努力通过各种改性策略来获得稳定的、具有良好太阳能转换效率的光催化剂。因此,需要加深对不同改性策略的作用机制有全面和及时理解。

   针对以上问题,我校材料科学与工程学院博士生于文英在“资源综合利用与环境能源新材料”创新团队黄洪伟教授、张以河教授和田娜副教授的指导下,阅读并整理了大量前沿文献,系统总结了各种改性策略提高光催化生产H2O2的最新进展。

      1.首先讨论了光催化生产H2O2的基本原理。根据目前的研究进展,光催化产生H2O2的途径包括氧还原和水氧化路线。其中利用氧还原途径生产H2O2主要包含两步单电子氧还原途径和一步双电子氧还原路线。而由于水氧化途径所需要的条件苛刻,往往与氧还原途径或其他反应共同进行。

      2.从优化生成条件、增强光吸收、改善光生载流子动力学、促进表面光催化反应和抑制H2O2分解等方面分析了提高H2O2产量的机理。

     3.综述了用于提升光催化生产H2O2的各种策略,包括形貌调控、掺杂、构建复合物、表面修饰和负载纳米颗粒,系统介绍了各种策略的优势和面临的挑战。

      4.介绍了用于光催化产H2O2的代表性材料,如氮化碳、金属氧化物与氧酸盐、聚合物基材料,并针对不同材料的特性总结了各种改性策略对性能提升程度,提出了最优的改性策略。

      本文系统总结了光催化生产H2O2在性能优化方面的研究进展,讨论了其性能增强机制和面对的挑战,并针对不同材料体系分析了不同改性策略对性能提升差别,为未来高效光催化材料的理性设计提供有益参考。

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图1 不同光催化剂提高H2O2产率的改性方法示意图图片

图2 半导体光催化生成H2O2机理示意图图片

图3  (a) 不同氮化碳基材料的H2O2产量比较。(b )不同金属含氧材料的H2O2产量比较。(c) 不同聚合物基光催化剂的H2O2产量比较

注释:条形图代表提升程度的平均值;圆点表示不同的参考文献

上述研究成果发表于材料领域国际权威期刊《Nano Energy》上:Wenying Yu, Cheng Hu, Liqi Bai, Na Tian*, Yihe Zhang, Hongwei Huang*. Photocatalytic hydrogen peroxide evolution: What is the most effective strategy? Nano Energy, 2022, 104, 107906. [IF 2021=19.069]


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