表面活化促进铋系纳米片高效光催化二氧化碳还原

2022-12-12
摘要:这一方法使得Bi2MoO6 等金属氧化物纳米片表面对CO2 分子的吸附活化能垒降低,同时促进了光生电荷的分离和转移,进而提高了光催化CO2活性

随着大气中温室气体的浓度持续上升,全球平均气温也逐步提高。这一过程在短时间内是不可逆的。因此消除温室气体,开发可再生的清洁能源关系到全人类的生存和可持续发展。光催化作为一种极具潜力的太阳能利用手段,可以将CO2转化为高附加值的燃料和化学品,有利于解决全球能源短缺和环境危机。


但是CO2分子较高的碳氧双键键能和对称性的分子结构使其吸附和活化需要越过极高的能垒。因此开发一种简便环保有普适性的方法活化催化剂表面,使其对CO2分子的亲和力大大增强,成为一种有效的途径。此外,光催化CO2还原这一反应又涉及到复杂的多电子转移路径,导致了复杂的催化产物和反应动力学。如何构建性能优异、稳定廉价环保的光催化反应体系成为该领域的巨大挑战。


澳大利亚阿德莱德大学化工与先进材料学院乔世璋教授研究团队开发了一种超声辅助的表面化学刻蚀方法在一系列铋基氧化物的(010)表面构建活性位点。这一方法使得Bi2MoO6 等金属氧化物纳米片表面对CO2 分子的吸附活化能垒降低,同时促进了光生电荷的分离和转移,进而提高了光催化CO2活性。这一方法同时也适用于BiVO4与Bi2WO6 等其他的光催化剂。



Bi2MoO6纳米片有利于暴露更多地活性位点。这些活性中心由引入其(010)表面的氧空位产生。这些氧空位引起了晶格畸变,暴露出与其配位的金属中心,成为了CO2 活化的中心。原位红外测试表明在刻蚀的纳米片表面产生了更多的CO2 吸附物种。DFT理论模拟计算也证明CO2 分子在其表面接受了更多来自催化剂的电子并降低了吸附能,这些使得CO2 分子的键长和键角发生更明显的变化。修饰的纳米片表面降低了二氧化碳还原中重要中间体转化的能垒。一系列的光谱和电化学表征表明整个反应体系中光生电荷的分离和转移也得到加强。


最终,该活化的纳米片表面展现出高的活性、选择性和稳定性。该工作为开发新型光催化剂提供了一种表面工程新策略。


图片

论文信息


Facet-specific Active Surface Regulation of BixMOy (M=Mo, V, W) Nanosheets for Boosted Photocatalytic CO2 reduction


Yanzhao Zhang, Dr. Xing Zhi, Dr. Jeffrey R. Harmer, Prof. Haolan Xu, Dr. Kenneth Davey, Dr. Jingrun Ran, Prof. Shi-Zhang Qiao


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202212355

点击左下角 “ 阅读原文 ” ,可直达阅读该论文原文。


Angewandte Chemie International Edition

《德国应用化学》(Angewandte Chemie)创刊于1888年,是德国化学学会(GDCh)的官方期刊并由Wiley–VCH出版。作为化学领域的权威期刊,《德国应用化学》涵盖了化学研究的各个领域,刊发包括新闻、综述、观点、通讯、研究论文等在内的各种内容。




查看更多
相关阅读
热门标签
插烯反应 工业级光流体反应器 同济大学 平行光反应仪 水制氢 ​Angew 布里斯托大学 重庆大学 光催化 聚合物 寡聚物 CO2还原 Nature 光生电荷 新加坡国立大学 光流体反应器 bromide 加州大学伯克利分校 上海大学 阿德莱德大学 中国地质大学 光化学反应仪 开普敦大学 西安交通大学 山东大学 南开大学 郑州大学 氮化硼 北京大学 大连工业大学 清华大学 宾夕法尼亚大学 氮杂环丙烷 哈尔滨工业大学 水凝胶 光电共催化 西湖大学 中国科学院 安徽大学 剑桥大学 广东工业大学 β-内酰胺 中国矿业大学 Au-CeO2 烯烃 酮烯胺 香港大学 微通道反应器 三甲基氯硅烷 自由基 华东理工大学 加州理工大学 磁力搅拌器 陕西科技大学 武汉大学 华南师范大学 齐齐哈尔大学 Science 喹啉 偶联 光化学 芝加哥大学 水裂解 曼彻斯特大学 加州大学洛杉矶分校 光催化反应器 光诱导 江苏大学 康奈尔大学 OER 糠醛 复旦大学 大连理工大学 光催化产业化 光催化氧化 臭氧氧化 光催化水分解 有机 硼化 光化学衍生装置 华中师范大学 偶氮苯 南京理工大学 前景 光合成生物学 羧化反应 吉林大学 华中科技大学 普林斯顿大学 贵州大学 光催化交流研讨会 香港城市大学 氢烯基化 光催化产氢 四川大学 JACS 光化学反应釜 叠氮化物 浙江大学 可换光源 洛桑联邦理工学院 多电子 光电催化 甲烷 氟聚合物 电化学 光合成 福州大学 华南理工大学 北京理工大学 二维富勒烯 中山大学 光氧化 g-C3N4 东京大学 中国科学技术大学 厦门大学 钍簇

18221306212