单原子光催化:基于MOF的限域工程
摘要:本文提出了预配位限域策略并成功应用于单原子光催化剂的合成,这些光催化剂通过非常规的 M-O/N 配位限制固定在卟啉金属-有机骨架的 Zr(IV)-氧代簇上

本文通过将金属单原子(M-SAs)限域在卟啉金属-有机骨架(MOFs)的孔纳米空间中,成功地制备了一系列含有空间分离金属单原子(M-SAs)的单原子催化剂,其是一种具有最大原子效率的多相催化剂。在可见光(λ≥420 nm)条件下,制备的M-SAs@Pd-PCN-222-NH2 (M = Pt, Ir, Au,和Ru) MOF复合材料在光催化制氢反应中表现出极高的催化效率,在32 h内周转数(TON)可达21713,开始/持续周转频率(TOF)大于1200/600 h-1。光/电化学性能研究和密度泛函理论计算表明,催化活性Pt-SAs与Pd-卟啉光敏剂的紧密结合,通过化学结合的约束和稳定作用可以加速孔-纳米空间中的电子-空穴分离和电荷转移,从而促进催化析氢反应。
综上所述,本文提出了预配位限域策略并成功应用于单原子光催化剂的合成,这些光催化剂通过非常规的 M-O/N 配位限制固定在卟啉金属-有机骨架的 Zr(IV)-氧代簇上。由于光敏金属卟啉、亲水性 Zr(IV)-oxo 团簇和催化效率高的 M-SAs 的协同作用,所制备的 M-SAs@Pd-PCN-222-NH2在光催化析氢方面表现出优异的性能,其中 Pt -SAs@Pd-PCN-222-NH2具有最好的性能,超过了目前已知的含有Pt-NPs和Pt-SAs的MOF复合材料。用于卟啉 MOF 复合材料的单原子催化剂的设计及其广泛的催化应用探索工作正在进行中。
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